Diffusion de l'argon dans les micas: calibration empirique et simulations atomistiques.

par Jehiel Nteme mukonzo

Thèse de doctorat en Sciences de la Terre

Sous la direction de Pascal Brault.


  • Résumé

    Alors que les micas font partie des minéraux les plus datés dans la géochronologie 40Ar/39Ar, leur utilisation dans les reconstructions thermochronologiques est limitée par le manque de données fiables sur la diffusion de l'40Ar. L'objectif de cette thèse était de calibrer la diffusivité de l'40Ar dans les micas selon une double approche, empirique et théorique. L'étude empirique de la diffusion de l'argon a été entreprise sur des échantillons naturels du granite Harney Peak (Dakota du Sud, USA) qui ont connu un refroidissement suffisamment lent (sur des centaines de Ma) pour avoir développé des gradients d'âges mesurables in situ à l'échelle des grains (mm). Profitant de cette expérience de diffusion naturelle, nous avons quantifié la diffusivité de l'40Ar dans ces grains en combinant la cartographie isotopique à haute résolution spatiale avec la caractérisation microstructurale, et la cristallochimie in situ des grains de muscovite. Les résultats obtenus ont mis en évidence un lien étroit entre les gradients d'âges, la microstructure des minéraux et leur composition chimique, suggérant une perte de l'40Ar par diffusion multi-chemins. Nos modèles révèlent une diffusion volumique de l'40Ar plusieurs ordres de grandeur plus lente comparée aux estimations expérimentales. L'approche théorique entreprise en parallèle a consisté en l'étude de la diffusivité de l'40Ar à travers des simulations atomistiques. Ces simulations confirment la lente diffusivité de l'40Ar estimée empiriquement. Elles donnent des énergies d'activation de l'40Ar dans la muscovite et la phlogopite de 65 et 77 kcal/mol respectivement, et un facteur de fréquence commun de 2 x 10-4 cm²s 1. Ces paramètres prédisent des températures de fermeture supérieures à 700 °C. Ceci implique que les micas ne peuvent pas fournir des âges 40Ar/39Ar de refroidissement et ne doivent donc pas être considérés comme des thermochronomètres 40Ar/39Ar.

  • Titre traduit

    Argon diffusion in micas: empirical calibration and atomistic simulations


  • Résumé

    While micas are among the most dated minerals in 40Ar/39Ar geochronology, their use in thermochronological reconstructions is limited by the lack of reliable data on 40Ar diffusion. The goal of this thesis was to calibrate the 40Ar diffusivity in micas through a dual approach, empirical and theoretical. The empirical study of the 40Ar diffusion was undertaken on natural samples of the Harney Peak granite (South Dakota, USA), which underwent sufficiently slow cooling (over hundreds of Ma) to have developed age gradients measurable in situ at the grain scale (mm). Taking advantage of this natural diffusion experiment, we quantified the 40Ar diffusivity in these grains by combining high spatial resolution isotope mapping with microstructural characterization, and in situ crystallochemistry of muscovite grains. The results have shown a close spatial correlation between age gradients, the microstructure of minerals and their chemical composition, suggesting a loss of 40Ar by multipath diffusion. Our models reveal a 40Ar volume diffusion several orders of magnitude slower compared to experimental estimates. The theoretical approach undertaken in parallel consisted of calibrating the 40Ar diffusivity through atomistic simulations. These simulations confirm the slow 40Ar diffusivity in micas empirically estimated. They yield 40Ar activation energies in muscovite and phlogopite of 65 and 77 kcal/mol respectively, and a common frequency factor of 2 x 10-4 cm²s-1. These parameters predict closing temperatures above 700 °C. This implies that micas cannot provide 40Ar/39Ar cooling ages and should not therefore be considered as 40Ar/39Ar thermochronometers.