Développement de méthodes d'identification et de caractérisation des particules contenant des actinides émis par une installation nucléaire à partir d'échantillons de sols et de sédiments ; application au cas de l'accident de la centrale de Fukushima et étude des implications en termes de migration

par Aurélie Diacre

Projet de thèse en Terre solide : géodynamique des enveloppes supérieures, paléobiosphère

Sous la direction de Olivier Evrard et de Fabien Pointurier.

Thèses en préparation à université Paris-Saclay , dans le cadre de École doctorale Sciences Mécaniques et Energétiques, Matériaux et Géosciences , en partenariat avec Laboratoire des Sciences du Climat et de l'Environnement - DRF (laboratoire) , Géochimie Des Impacts (GEDI) (equipe de recherche) et de Université de Versailles-Saint-Quentin-en-Yvelines (référent) depuis le 01-11-2019 .


  • Résumé

    Les objectifs de ce travail de thèse sont multiples. La première partie sera essentiellement analytique et comprendra un travail de laboratoire important. Il s‘agira de mettre au point des méthodologies d'analyse pour détecter, puis isoler et enfin caractériser le plus complètement possible des particules contenant des radionucléides à partir d'échantillons macroscopiques (de l'ordre du gramme) de sols ou sédiments. Les développements méthodologiques pourront être effectués à partir d'échantillons synthétiques constitués d'un sol non-contaminé auquel des particules de matière nucléaire d'activité et de composition connue auront été ajoutées. L'identification des particules pourra être réalisée à l'aide de méthodes d'autoradiographie alpha, en collaboration avec le Laboratoire de Radio-Toxicologie du CEA, par autoradiographie gamma ou par la technique des traces de fission . La caractérisation sera effectuée à l'aide de différentes techniques d'analyse. Elle portera sur la composition élémentaire, la géométrie et la microstructure des particules (par microscopie électronique à balayage équipé d'un spectromètre à rayons X), sur leur composition isotopique (par spectrométrie de masse à ions secondaires ) et éventuellement sur leur structure cristalline et composition moléculaire (par spectrométrie micro-Raman) . Les méthodologies développées seront ensuite appliquées à des échantillons de sols et sédiments prélevés à proximité de la centrale de Fukushima contenant des teneurs raisonnablement élevées en actinides (uranium et plutonium) et produits de fission (par exemple 137Cs) mais suffisamment faibles pour une utilisation en laboratoire, ou à d'autres échantillons de sols provenant de sites d'intérêt pour le CEA. Au cours d'une deuxième étape plus fondamentale, il s‘agira d'utiliser les résultats d'analyse isotopique pour identifier l'origine (combustible UO2 ou MOX, réacteur) et, à partir des données élémentaires, structurales et morphologiques, proposer des mécanismes de formation des particules contenant les actinides. On pourra également, en considérant le diamètre aéraulique de ces particules reconstituer leur propagation et identifier leurs zones de dépôt les plus probables. Ces dernières pourraient différer significativement des zones considérées comme les plus contaminées sur la base des analyses du césium-137, dont une fraction significative a pu être émise sous forme gazeuse. Enfin, à partir de la caractérisation structurale, physique et chimique des particules porteuses des actinides issus de la centrale de Fukushima, d'expérimentations appropriées et/ou de calculs théoriques, il s'agira évaluer la capacité de ces particules à migrer et étudier leur stabilité dans l'environnement (maintien sous forme particulaire ou libération des actinides et autres radionucléides par déstructuration et/ou dissolution des particules).

  • Titre traduit

    Development of methods for identification and characterization of actinide containing-particles released by a nuclear facility in soil and sediment samples; application to the accident of the Fukushima nuclear power plant and study of the consequence


  • Résumé

    The objectives of this PhD thesis are twofold. The first – analytical – part will comprise significant labwork. The goal is to develop methods to detect, isolate and characterise the particles containing radionuclides based on the analysis of macroscopic samples (~1g of material) of soils and sediment. These developments may be conducted based on real or synthetic samples (tagged with a known activity of radionuclides in controlled conditions). The particle identification will be carried out using alpha autoradiography methods, in collaboration with the radiotoxicology lab of CEA, or gamma autoradiography and fission track analysis techniques. This characterisation will target the elemental composition, the geometry and the microstructure of the particles (analysed with scanning electronic microscopy equipped with an X-ray spectrometer). Their isotopic composition will then be analysed by secondary ion mass spectrometry. Micro-Raman spectrometry may also be used to analyse their crystalline structure and their molecular composition. Then, the developed methodologies will be applied to soil and sediment samples collected in the vicinity of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant. These samples should contain reasonably high contents in actinides (uranium and plutonium) and fission products (as Cs-137), although the concentrations in these substances will remain sufficiently low to be analysed at the laboratory. In a second step, the isotopic analysis results will be used to identify the source of these particles (UO2 or MOX fuel, reactor) and, based on the elemental/structural/morphological data, the mechanisms controlling the formation of the particles containing actinides will be reconstructed. Based on the aeraulic diameter of these particles, their propagation mechanisms and their main deposition areas in the Fukushima Region will be identified. These areas may strongly differ from those areas that are the most heavily contaminated with Cs-137, because the latter was mainly emitted in gaseous form. Finally, based on all the thesis results, the capacity of these particles containing actinides to migrate and their stability in the environment will be investigated.