Diffraction cohérente des rayons x au cœur des nanostructures durant la réaction : catalyse et interface

par Clément Atlan

Projet de thèse en Physique de la Matière Condensée et du Rayonnement

Sous la direction de Marie-Ingrid Richard et de Frédéric Maillard.

Thèses en préparation à l'Université Grenoble Alpes , dans le cadre de École doctorale physique , en partenariat avec European Synchrotron Radiation Facility (laboratoire) depuis le 19-10-2020 .


  • Résumé

    La caractérisation des propriétés structurales (champ de déplacement, composition chimique, défauts, …) des nanostructures est un défi majeur en science des matériaux. L'imagerie par diffraction cohérente des rayons x en milieu synchrotron peut être utilisée pour relever ce défi. Une résolution spatiale des propriétés structurales inférieure à 10 nm a été obtenue à ce jour [1]. Par exemple, cette technique permet de comprendre l'interaction entre la morphologie, la taille, le champ de déformation, le facetage [2], la composition et les défauts à l'échelle nanométrique. Notamment, l'activité des catalyseurs est régie par la structure des nanoparticules. Le but de ce projet est d'étudier l'évolution de la structure de nanoparticules uniques en cours de réaction électrochimique. En utilisant les capacités uniques de la diffraction cohérente des rayons x, il est possible de cartographier in situ et operando l'évolution en trois dimensions du champ de déformation et des défauts cristallographiques de nanoparticules. Les nanoparticules seront préférentiellement métalliques ou bi-métalliques. La comparaison de la variation de déformation entre le métal pur et les alliages fournira des informations importantes sur la conception des catalyseurs. Cette technique ouvre la voie à l'analyse de la structure interne des nanoparticules et à leur optimisation lors de réactions catalytiques. Une corrélation entre propriétés électrochimiques et structurales des nanoparticules sera recherchée. Des réactions modèles comme la réduction du CO2 seront étudiées et devraient apporter des réponses au défi sociétal de réduction des gaz à effets de serre. [1] S. Labat, M.-I. Richard, M. Dupraz, M. Gailhanou, G. Beutier, M. Verdier, F. Mastropietro, T. W. Cornelius, T. U. Schülli, J. Eymery, and O. Thomas, ACS Nano 9, 9210 (2015). [2] M.-I. Richard, S. Fernández, J. Eymery, J. P. Hofmann, L. Gao, J. Carnis, S. Labat, V. Favre-Nicolin, E. J. M. Hensen, O. Thomas, T. U. Schülli, and S. J. Leake, Nanoscale 10, 4833 (2018). [3] M. Watari, R. A. McKendry, M. Vögtli, G. Aeppli, Y.-A. Soh, X. Shi, G. Xiong, X. Huang, R. Harder, and I. K. Robinson, Nature Materials 10, 862 (2011).

  • Titre traduit

    Coherent x-ray diffraction at the heart of the nanostructures during the reaction: catalysis and interface


  • Résumé

    The characterization of structural properties (displacement field, composition, defects, ...) of nanostructures is a major challenge in materials science. Coherent x-ray diffraction imaging can be used to meet this challenge. A spatial resolution of the structural properties as low as 10 nm has been obtained to date [1]. For example, this technique makes it possible to understand the interaction between morphology, size, strain, faceting [2], composition and defects at the nanoscale. In particular, the activity of nanocatalysts is governed by their structure. The aim of this project is to study the evolution of the structure of single nanoparticles during the electrochemical reaction. Using the unique capabilities of coherent x-ray diffraction, it is possible to map in situ and operando the three-dimensional evolution of the deformation/strain field and crystallographic defects of nanoparticles. The nanoparticles will preferably be metallic or bi-metallic. The comparison of strain variation between pure metal and alloys will provide important information on catalyst design. This technique opens the way to the analysis of the internal structure of nanoparticles and their optimization during catalytic reactions. A correlation between electrochemical and structural properties of nanoparticles will be sought. Model reactions like the CO2 reduction (promising pathway to alleviate the greenhouse effect) will be studied. [1] S. Labat, M.-I. Richard, M. Dupraz, M. Gailhanou, G. Beutier, M. Verdier, F. Mastropietro, T. W. Cornelius, T. U. Schülli, J. Eymery, and O. Thomas, ACS Nano 9, 9210 (2015). [2] M.-I. Richard, S. Fernández, J. Eymery, J. P. Hofmann, L. Gao, J. Carnis, S. Labat, V. Favre-Nicolin, E. J. M. Hensen, O. Thomas, T. U. Schülli, and S. J. Leake, Nanoscale 10, 4833 (2018). [3] M. Watari, R. A. McKendry, M. Vögtli, G. Aeppli, Y.-A. Soh, X. Shi, G. Xiong, X. Huang, R. Harder, and I. K. Robinson, Nature Materials 10, 862 (2011).