Simulation moléculaire de l'adsorption et du transport de gaz dans des carbones poreux déformables : couplages entre chimie, mécanique, adsorption et transport

par Kévin Potier

Projet de thèse en Chimie Physique

Sous la direction de Jean-Marc Leyssale.

Thèses en préparation à Bordeaux , dans le cadre de École doctorale des sciences chimiques , en partenariat avec Institut des Sciences Moléculaires (laboratoire) et de Chimie Théorique (THEO) (equipe de recherche) depuis le 08-09-2020 .


  • Résumé

    Il est bien connu que les carbones poreux gonflent lors de l'adsorption de gaz. Bien qu'intervenant dans de nombreux processus naturels (expulsion d'hydrocarbures) ou procédés (séparation et stockage de gaz, catalyse, batteries, etc...), les corrélations entre structure et propriétés d'adsorption et de transport sont mal connues pour ces matériaux. Il a récemment été montré qu'il est possible de produire des représentations atomiques réalistes de carbones naturels (kérogènes) en simulant leur formation par dégradation géologique de résidus organiques par la méthode replica exchange molecular dynamics (REMD). Il a également été montré que des simulations de Monte Carlo dans l'ensemble grand canonique (GCMC) couplées à de la dynamique moléculaire à pression constante permettent de simuler l'adsorption de gaz tout en prenant explicitement en compte la déformation du carbone, négligée jusqu'alors dans les simulations. Nous proposons ici d'utiliser des simulations REMD afin d'identifier et de compléter une base de données de modèles structuraux de carbones poreux. Les propriétés élastiques, d'adsorption et de diffusion de gaz simples (CH4, CO2, N2 ou H2O) seront ensuite calculées et seront mises en relation avec la composition chimique et les propriétés structurales du carbone. Un objectif applicatif sera de déterminer le potentiel d'un carbone donné (structure, composition) pour le remplacement du CH4 par du CO2 en couche géologique, une source d'énergie au bilan carbone potentiellement neutre ou positif.

  • Titre traduit

    Molecular simulation of gas adsorption and transport in flexible porous carbons: coupling chemistry, mechanics, adsorption and transport


  • Résumé

    Gas adsorption/desorption in/from porous carbons occurs in many natural (hydrocarbon expulsion) or industrial (gas separation and storage, batteries, etc...) processes. However, the couplings existing between the chemical nature of the carbons, their elasticity and their adsorption and transport properties remain unclear. It has been recently shown that realistic atomic scale models of natural porous carbons (kerogen) can be obtained by simulating the geological burial of organic waste using the replica exchange molecular dynamics (REMD) method. Also, by coupling grand canonical Monte Carlo (GCMC) and constant pressure molecular dynamics simulations it is possible to account for adsorption-induced deformation of the carbon, which was usually neglected until recent work. We propose here to use REMD simulations in order to identify and extend a database of porous carbon models. Their elastic, adsorption and gas (CH4, CO2, N2 or H2O) transport properties will then be computed and put in relation with their chemical nature and structural properties. An important objective will be to determine optimal matrix properties for enhanced natural gas recovery via CO2 adsorption and sequestration in geological layers, a potential energy resource with neutral or positive carbon balance.