Spectroscopie de réflexion sélective sur des raies rovibrationnelles moléculaires

par Junior LUKUSA MUDIAYI

Projet de thèse en Physique

Sous la direction de Athanasios Laliotis.

Thèses en préparation à Paris 13 , dans le cadre de École doctorale Galilée (Villetaneuse, Seine-Saint-Denis) depuis le 10-11-2016 .


  • Résumé

    La spectroscopie de réflexion sélective fournit des signaux de résolution sub-Doppler, linéaires en intensité, sondant des gaz (atomes ou molécules) à des distances de l’ordre de la longueur d'onde (~λ/2π). Cette technique a permis de sonder les interactions atome-surface de type Casimir-Polder et les interactions interatomiques dans des vapeurs très denses. Nous étendons ici les mesures de réflexion sélective aux gaz moléculaires, en utilisant les transitions rovibrationnelles du NH3 et du SF6 dans la région de l'infrarouge moyen (~10,6μm). Nous sondons ainsi une couche mince de gaz moléculaire (~1,7μm) près d'une surface. Nos mesures sont rendues possibles à l’aide de Lasers à Cascades Quantiques (QCL). Un certain nombre de techniques ont été développées pour rendre le QCL compatible avec la spectroscopie à haute résolution tout en maintenant son accordabilité en fréquences. Nous avons réduit sa dérive en fréquence et obtenu des spectres expérimentaux de résolution inférieure au MHz, limitée uniquement par la largeur de raie du laser. Nous présentons des mesures de la transition sP(1,0) du NH3, qui nous permettent de résoudre sa structure hyperfine et des mesures d’une multitude de transitions rovibrationnelles du SF6 (non répertoriées dans les bases de données moléculaires). La réflexion sélective a permis d'identifier ces transitions et de déterminer leurs amplitudes relatives. Les expériences présentées permettent d’envisager les premières mesures spectroscopiques de l’interaction molécule-surface ainsi que la fabrication de références de fréquences moléculaires miniaturisées et compactes à partir de cellules minces.


  • Résumé

    Selective reflection spectroscopy provides signals with sub-Doppler resolution, linear with optical intensity, probing gases (atoms or molecules) at distances comparable to the reduced optical wavelength of excitation (~λ/2π). The technique has been used for probing atom-surface interactions of the Casimir-Polder type and interatomic interactions in very dense vapours. Here we extend for the first time selective reflection measurements to molecular gases, using rovibrational transitions of NH3 and SF6 in the mid-infrared spectral region (~ 10,6μm). This allows us to probe a thin layer of molecular gas (~1,7μm) next to a surface. Our measurements are made possible using the newly developed Quantum Cascade Laser (QCL) sources. During this thesis, a number of techniques were developed to render the QCL compatible with high-resolution spectroscopy while maintaining its frequency tunability. We have managed to reduce the frequency drift of the QCL and have obtained experimental spectra of sub-MHz resolution limited only by laser linewidth. Indeed, this is the highest resolution achieved to date in reflection spectroscopy. We present measurements in the sP(1,0) transition of NH3, that allow us to resolve its hyperfine structure and measurements in a multitude of rovibrational lines of SF6, mostly unidentified in molecular databases. Linear selective reflection allows us to pinpoint these transitions and easily determine their relative amplitude. The experiments allow us to envisage the first spectroscopic measurements of the molecule-surface Casimir-Polder interaction, and the fabrication of compact miniaturised molecular frequency references based on thin cell platforms.