Étude par simulations numériques de quelques phénomènes d’auto-assemblage de polyélectrolytes: l’ADN comme guide moléculaire pour l’assemblage denanoparticules d’or et mécanisme d’auto-assemblage de PEDOT:PSS en présence de liquides ioniques.

Numerical study of several self-assembly processes of polyelectrolytes: DNA as scaffold to assemble gold nanoparticles and assembly process in PEDOT:PSS by addition of ionic liquids.

• Auteur / Autrice : Ambroise De izarra
• Direction : Yves Lansac, Yun Hee Jang
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Physique
• Date : Inscription en doctorat le ; Soutenance le 20/11/2020
• Etablissement(s) : Tours en cotutelle avec Daegu Gyongbuk Institute of Science and Technology (DGIST)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (2012-.... ; Centre-Val de Loire)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Groupe de recherche en Matériaux, Microélectronique, Acoustique et Nanotechnologies
• Jury : Président / Présidente : René Messina
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Yves Lansac, Yun Hee Jang, Stefan Ringe, Joongoo Kang, Igor Zozoulenko
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : René Messina, Igor Zozoulenko

Mots clés

Mots clés libres

Polyélectrolytes

Simulation numérique

Dynamique moléculaire

Simulation Monte Carlo

Polyelectrolytes

Numerical simulation

Molecular dynamics

Monte Carlo simulation

Résumé

Les polyélectrolytes sont des polymères ou des macromolécules chargés en solution qui représent aussi bien un intérêt biologique ou industriel. Leur propriétés d’auto-assemblage sont en grande partie contrôlées par les intéractions électrostatiques de longue portée. Malgré une amélioration récente de la compréhension des mécanismes mis en jeu, la prédiction/caractérisation des phénomènes d’auto-assemblage reste problématique. Cela provient du fait que la formation de complexes résulte d’un délicat compromis entre diverses interactions en plus d’être sensible à de nombreux paramètres expérimentaux tels que les conditions de préparation, la nature des polyélectrolytes, la température, les effets du solvant ... C’est l’objet de cette thèse que de mieux comprendre ces phénomènes d’auto-assemblage par une approche basée sur la simulation moléculaire. En particulier, nous nous focaliserons sur deux systèmes présentant un intêret pour de futures applications technologiques. D’une part, un premier projet consistera à modéliser par simulations Monte Carlo l’assemblage de nanoparticules d’or fonctionnalisées en présence d’un ou de plusieurs brins d’ADN. Dans un second temps, il a été rapporté que les propriétés de transports électrique d’un complexe composé d’un polymère semi-conducteur, le poly(3,4-éthylène dioxythiophène) (PEDOT) solubilisé avec sa contre-chaîne isolante le polystyrène sulfonate (PSS) ont été amélioré par l’ajout de liquide ionique. L’objectif de ce projet consistera à comprendre le mécanisme expliquant l’augmentation des propriétes de transport électrique du complexe PEDOT:PSS en utilisant les outils de la dynamique moléculaire.

Polyelectrolytes are polymers or macromolecules charged in solution which represents both a biological and an industrial interest. Their assembly properties are largely controlled by long range electrostatic interactions. Despite a recent improvement in the understanding of the mechanisms involved, the prediction/characterization of the assembly processes remain problematic. This is due to the fact that the formation of complexes results from a delicate compromise between various interactions in addition to being sensitive to many experimental parameters such as the preparation conditions, the nature of the polyelectrolytes, the temperature and solvent effects... It is the object of this thesis to better understand these assembly phenomena by an approach based on molecular simulation. In particular, we will focus on two systems of interest for future technological applications. A first project will consist in modeling by Monte Carlo simulations the assemblies of functionalized gold nanoparticles in the presence of one or several DNAs. Then, it was reported that the properties of electrical transport of a complex made up of a semi-conducting polymer, the poly (3,4-ethylene dioxythiophene) (PEDOT) solubilized in water with its insulating counter-chain polystyrene sulfonate (PSS) have been improved by adding ionic liquid. The objective of this project will consist in understanding the mechanism of PEDOT:PSS conductivity enhancement by using the tools of molecular dynamics.