Développement d'une méthode de Monte Carlo avancée pour simuler le verre altération

par Kamalesh Damodaran

Projet de thèse en Physique

Sous la direction de Jean-Marc Delaye et de Stéphane Gin.

Thèses en préparation à Montpellier , dans le cadre de École Doctorale Information, Structures, Systèmes , en partenariat avec LCLT - Laboratoire d'étude du Comportement à Long Terme des matériaux de conditionnement - CEA Marcoule (laboratoire) depuis le 21-11-2019 .


  • Résumé

    La corrosion du verre est un sujet important en science des matériaux, avec des implications dans de nombreux domaines tels que les sciences de la Terre, l'industrie, la santé et la gestion des déchets. Les processus microscopiques responsables de l'altération du verre dépend de la température, du pH, de la composition de la solution, de son taux de renouvellement. Ces processus font l'objet d'une étude depuis de nombreuses années. Dans l'industrie nucléaire, les verres servent de matrices pour confiner les radionucléides et sont destinés à être stockés dans une formation géologique profonde peu perméable. En ce sens, la modification du verre doit être caractérisée pour évaluer le devenir des radionucléides sur des échelles de temps géologiques. Au cours des dernières décennies, de nombreuses études, basées sur des outils expérimentaux et informatiques, ont été entreprises pour expliquer et modéliser le comportement du verre dans divers environnements aqueux. L'utilisation de diverses techniques analytiques telles que la RMN à l'état solide, le ToF-SIMS, la diffraction aux neutrons et aux rayons X, la MET et la la sonde atomique tomographique, ont permis de mieux comprendre les mécanismes fondamentaux de l'altération à l'échelle atomique. En particulier, dans une thèse soutenue en 2018, de nouvelles informations ont été obtenues sur la nature des échanges atomiques entre la solution et la matrice de verre. L'objectif de cette thèse est d'intégrer ces nouvelles découvertes dans un algorithme de Monte Carlo simulant la cinétique d'altération du verre, en fonction des mécanismes élémentaires en jeu. Ce modèle est une première étape du développement d'un modèle prédictif visant à calculer les effets de composition à la fois du verre lui-même et de la chimie de la solution sur la durabilité du verre. Ce travail fait partie d'une collaboration qui existe déjà entre le CEA Marcoule en France et le laboratoire PNNL) aux Etats-Unis. Un nouvel outil sera construit pour simuler l'altération du verre qui pourrait être appliqué à d'autres types de verres et de minéraux silicatés dans divers environnements. Un tel outil polyvalent est nécessaire dans de nombreux domaines (géosciences, industrie du verre, déchets, etc.). et pourrait contribuer à résoudre des problèmes environnementaux majeurs tels que les émissions de CO2 séquestration, évaluation de la sécurité du confinement des déchets, transformation des sols et érosion chimique, impact du réchauffement climatique sur la composition chimique des océans.

  • Titre traduit

    Development of an advanced Monte Carlo method to simulate glassalteration


  • Résumé

    Glass corrosion is an important topic in materials science with implications in many fields such as Earth science, industry, health, and waste management. The microscopic processes responsible for glass alteration depend on the temperature, the pH, the solution composition, its renewal rate. These processes have been under investigation for many years. In the nuclear industry, glasses are used as matrices to confine the radionuclides and are aimed to be stored in a deep, low-permeable geological formation. In that sense, glass alteration has to be characterized to assess the fate of radionuclides over geological time scales. In the last few decades, many studies, based on experimental and computational tools, were undertaken to explain and model how glass behaves in various aqueous environments. The use of various analytical techniques such as solid-state NMR, ToF-SIMS, X-Ray and neutron diffraction, TEM, and Atom Probe Tomography, yielded atomic-scale insights into the basic mechanisms of alteration. In particular, in a PhD thesis defended in 2018, new information were obtained about the nature of the atomic exchanges between the solution and the glass matrix. The aim of this thesis is to incorporate these new findings into a Monte Carlo algorithm to simulate glass alteration kinetics, according to the elementary mechanisms at play. This model is a first step toward the development of a predictive model aimed at calculating compositional effects both of the glass itself and of the solution chemistry on glass durability. This work is part of a collaboration already existing between CEA Marcoule in France and PNNL (Pacific Northwest National Laboratory) in the USA. A new tool will eventually be available to simulate glass or mineral alteration with an improved accuracy, that could be applied to various types of glasses and silicate minerals in various environments. Such a versatile tool is requested in many fields (geoscience, glass industry, waste management) and could contribute to address major environmental concerns such as CO 2 sequestration, safety assessment of waste disposals, soils transformation and chemical erosion, impact of global warming on the chemical composition of the oceans.