Identification et caractérisation des processus physicochimiques contrôlant les concentrations en particules submicroniques et composés organiques volatils en air intérieur

Identification and characterisation of physicochemical processes controlling indoor concentrations of submicron aerosols and volatile organic compounds

• Auteur / Autrice : Evdokia Stratigou
• Direction : Véronique Riffault
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences de la Terre et de l'Univers
• Date : Soutenance le 04/06/2019
• Etablissement(s) : Ecole nationale supérieure Mines-Télécom Lille Douai
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : IMT Lille Douai
• Jury : Président / Présidente : Stéphane Le Calvé
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Coralie Schoemaecker, Sébastien Dusanter
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Valérie Desauziers, Imad El Haddad

Mots clés

Mots clés libres

Qualité de l'air intérieur

Bilan massique

Transformations des particules

Composés organiques volatils

Bâtiment à basse consommation énergétique

Indoor air quality

Mass balance

Particle transformations

Volatile organic compounds

Zero energy building

Résumé

Cette thèse développe les connaissances scientifiques sur l’origine et le comportement des polluants intérieurs en phases gazeuse et particulaire. Une description complète des processus physiques contrôlant les concentrations de polluants en air intérieur dans une pièce inoccupée et non meublée a été réalisée. En utilisant des paramètres bien quantifiés (taux de renouvellement d’air, facteur de pénétration et vitesse de dépôt), nous avons pu appliquer un modèle de bilan massique aux particules. Les résultats ont montré que, en l’absence significative de sources intérieures, une caractérisation fine des paramètres ci-dessus permettait de décrire de manière satisfaisante les concentrations intérieures en PM2.5 et PM10 à partir des données extérieures, tandis que les PM1 montrent une variabilité significativement plus marquée due aux transformations physicochimiques. Par la suite, les composés organiques volatils (COV) et la composition chimique des particules submicroniques ont été mesurés en temps réel lors d’une campagne intensive. Un enrichissement important des concentrations en COV a été observé lorsque l’air ambiant pénètre à l’intérieur du bâtiment, en particulier pour les COV oxygénés qui présentent une dépendance significative avec l’humidité relative, tandis que pour les particules les changements observés dépendent de leur composition chimique et de leur diamètre, montrant une diminution de 20% pour les PM1 à 86% pour les plus grosses particules (>5 μm). L’excès d’ammonium observé dans les deux environnements a permis de déconvoluer les nitrates organiques des inorganiques, ceux-ci présentant une dépendance plus forte avec la température, révélant une décomposition thermique plus importante en air intérieur. En résumé, l’environnement intérieur agit principalement comme une source d’émissions continues de COV, alors qu’une tendance inverse est observé pour les particules, du fait de transformations possibles pouvant se produire même dans les conditions les plus simples, sans occupant ni mobilier.

This thesis improves the scientific knowledge on the origin, behavior and fate of gas and particle-phase pollutants indoors under unoccupied unfurnished conditions. A first campaign provided a complete description of the physical processes controlling the indoor concentrations. Using well quantified parameters (air exchange rate, penetration factor and deposition rate), a mass balance model provided insights for the particle budget closure. The results showed that when indoor sources are not significant, a careful characterization of the abovementioned parameters allows to estimate PM2.5 and PM10 in a satisfying manner from outdoor data. However the PM1 fraction shows a significantly higher variability due to physicochemical transformations. Subsequently, a second intensive campaign was performed to investigate volatile organic compounds (VOC) and PM1 chemical composition in real time. A strong increase in VOC concentrations was observed when outdoor air penetrates indoors, especially oxygenated VOC which exhibited a significant dependence on relative humidity, while the changes observed for particles once indoors depend on their chemical composition and diameter, showing a decrease from 20% for submicron particles up to, 86% for large ones (>5. µm). The investigation of ammonium neutralization revealed an excess of ammonium indoors and outdoors, which is attributed to organic- in addition to inorganic-bonded ammonium nitrate. The latter showed a stronger dependency on temperature gradient from outdoors to indoors, revealing stronger thermal decomposition once indoors. In summary, the indoor environment acts mainly as a continuous emission source of VOCs, while the opposite trend is observed the particles due to possible transformations that can occur even under the simplest conditions, with no occupants and no furnishing.