Étude cinétique et microstructurale du frittage à haute température de formulations MOX dopées au chrome

par Marion Le Guellec

Projet de thèse en 2MGE : Matériaux, Mécanique, Génie civil, Electrochimie

Sous la direction de Guillaume Bernard-Granger.

Thèses en préparation à Grenoble Alpes , dans le cadre de École doctorale Ingénierie - matériaux mécanique énergétique environnement procédés production (Grenoble) , en partenariat avec CEA Grenoble/LITEN/ (laboratoire) depuis le 08-10-2018 .


  • Résumé

    Le contexte de la thèse est l'étude de l'influence du dopage au chrome sur la densification et le développement de la microstructure du combustible MOX élaboré par le procédé MIMAS. Une formulation (U1-yPuy)O2 avec une valeur de y bien spécifique sera visée. Différentes concentrations en chrome seront testées outre un point de référence (0 ppm) et 3000 ppm (teneur étudiées dans de précédentes thèses traitant du sujet). Après granulation et mise en forme des différentes formulations de poudres par pressage uniaxial, on s'intéressera donc au frittage sous atmosphère contrôlée. Pour cela, la dilatométrie à haute température sera utilisée. Trois types d'atmosphère de frittage seront étudiées : réductrice, oxydante et intermédiaire. La microstructure des échantillons frittés (phases cristallines en présence, taille de grains de chacune des phases, formation de la solution solide,porosité résiduelle…), ou en cours de densification (frittages interrompus), sera caractérisée de manière simultanée aux échelles globales et locales (microsonde électronique quantitative,MEB, MET, DRX, SAX…,tous ces équipements étant nucléarisés) en insistant sur les aspects « homogénéité » de la microstructure et « rapport O/M ». Le but est également de développer des modèles physiques permettant de prédire la microstructure post-frittage pour n'importe quel cycle de cuisson. Dans une phase finale de la thèse, il est proposé de valider les tendances qui seront obtenues dans le cadre de la fabrication MIMAS en laboratoire par la fabrication d'un lot de MOX dopé au chrome sur une chaine pilote (une seule concentration en dopant, un seul cycle thermique à atmosphère contrôlée).

  • Titre traduit

    Kinetics and microstructural study of high temperature sintering of chromium-doped MOX materials


  • Résumé

    The PhD context ifs the study of the influence of chromium on the densification and formation of the microstructure of MOX fuels manufactured using the MIMAS process. A U1-yPuyO2 composition with a specific y-value will be targeted. Different concentrations of chromium will be investigated from a 0 ppm reference up to 3000 ppm (concentration on which previous studies were focused). After granulation and shaping of the different powder formulations by uniaxial pressing, the study will focus on their sintering under controlled atmospheres, using high temperature dilatometry. Three kinds of atmosphere will be investigated: reducing, oxidizing and intermediate. The microstructure (crystalline phases, grain sizes of the different phases, solid solution formation, residual porosity, etc.) after sintering or during densification (through interrupted sintering tests) will be characterized both globally and at a local scale (by quantitative electronic microprobe, SEM, TEM, XRD, XAS, etc.) focusing on the microstructure homogeneity and the oxygen-to-metal ratio. The goal is also to develop a physical model able to predict the post-sintering microstructure for any given set of sintering conditions. In the final stage of the PhD, the results obtained at the laboratory scale will be tested at the semi-industrial scale through the preparation and sintering of a batch of chromium-doped MOX pellets (using a single pre-determined chromium concentration as well as a single set of sintering conditions in terms of temperature and atmosphere).