Impact des effets balistiques sur les propriétés de la couche de gel des verres nucléaires simplifiés: une approche de simulation Monte Carlo

par Amreen Jan

Projet de thèse en Physique

Sous la direction de Stéphane Gin.

Thèses en préparation à Montpellier , dans le cadre de École Doctorale Information, Structures, Systèmes (Montpellier ; 2015) , en partenariat avec LCLT - Laboratoire d'étude du Comportement à Long Terme des matériaux de conditionnement - CEA Marcoule (laboratoire) depuis le 25-01-2017 .


  • Résumé

    En tant que matrice de confinement pour les déchets radioactifs à vie longue, les verres à haut niveau en général et le verre R7T7 en particulier (le verre nucléaire le plus étudié à ce jour) sont soumis à une forte irradiation interne (effets nucléaires et électroniques). En outre, après quelques milliers d'années dans un dépôt géologique profond, le verre sera soumis à l'altération de l'eau. L'étude des mécanismes d'altération est donc un point crucial dans la démonstration de la sûreté de l'évacuation géologique. Des études récentes effectuées sur des verres pré-irradiés par des ions lourds et placés dans de l'eau pure ou dans une solution enrichie en Si ont montré une augmentation du taux d'altération par rapport à l'échantillon standard non irradié. Des résultats similaires ont également été obtenus pour un verre dopé à 244Cm. Il est en effet possible que les changements structurels induits par l'irradiation modifient la durabilité du verre et donc la libération des radionucléides dans la géosphère. Ainsi, cette thèse vise à comprendre la synergie entre l'irradiation et l'altération du verre. Il a été planifié d'une manière telle que la première partie sera achevée dans le CEA et pour la deuxième partie il faudra visiter PNNL pour réussir l'objectif de la thèse. Dans la première tâche, on utilisera les outils classiques de dynamique moléculaire (1) (code DLPOLY) pour quantifier le désordre du réseau vitreux lorsqu'il est irradié par un projectile lourd représentant un noyau de recul. L'objectif sera de préparer différentes structures vitreuses caractérisées par la même composition chimique mais avec des topologies différentes, l'une correspondant au verre vierge, et une autre modifiée par des cascades de déplacement. La deuxième tâche de la thèse consiste à effectuer des calculs de Monte Carlo (MC) sur les verres préparés lors de la première tâche, pour caractériser l'impact du rayonnement préliminaire sur la formation de la couche de gel. MC a été récemment repris par l'équipe de simulation du PNNL (2) pour introduire une description plus fine des mécanismes de diffusion à l'intérieur de la couche d'altération. En raison de cette modification, on peut maintenant considérer l'impact du gradient de concentration chimique de Si sur la formation de la couche de gel, ce qui améliore le réalisme de la simulation. Cependant, il faudra améliorer cette méthode, actuellement dédiée à la simulation de la formation de la couche de gel, pour nous permettre de représenter également la couche hydratée. Les altérations du verre effectuées, en utilisant MC, pour les structures irradiées et non irradiées seront comparées et contrastées pour leur comportement. L'impact du désordre initial sur les processus d'altération, plus spécifiquement sur la croissance et sur les propriétés de transport des espèces aqueuses par la couche d'altération, sera estimé. Il sera également possible d'appliquer l'algorithme à une série de verres à différents degrés de polymérisation pour déterminer la relation entre l'étendue de l'irradiation et le comportement d'altération. Les résultats seront comparés aux données expérimentales obtenues en parallèle. Les expériences seront conçues pour valider l'approche de la modélisation et pour mieux comprendre les mécanismes de modification du verre.

  • Titre traduit

    Impact of ballistic effects on the gel layer properties of simplified nuclear glasses: a Monte Carlo simulation approach


  • Résumé

    As a confinement matrix for the long-lived radioactive wastes, high-level waste glasses in general and R7T7 glass in particular (the most studied nuclear glass to date) are subjected to high internal irradiation (nuclear and electronic effects). In addition, after some thousands of years in a deep geological repository, the glass will be subjected to water alteration. The study of alteration mechanisms is therefore a crucial point in the demonstration of the safety of the geological disposal. Recent studies conducted on glasses pre-irradiated by heavy ions and placed in pure water or in a Si-enriched solution showed an increase of the alteration rate compared to the non-irradiated standard sample. Similar results had also been obtained for a glass doped with 244Cm. It is, in fact, possible that the structural changes induced by irradiation modify the glass durability and hence the release of the radionuclides in the geosphere. Thus, this thesis plans on understanding the synergy between irradiation and alteration of glass. It has been planned in a way, such that first part of it will be completed in CEA and for the second part it will be necessary to visit PNNL, for successful accomplishment of the thesis objective. In the first task, the classical molecular dynamics tools (1) (DLPOLY code) will be used to quantify the disordering of the glassy network when it is irradiated by a heavy projectile representing a recoil nucleus. The objective will be to prepare different glassy structures characterized by the same chemical composition but with different topologies, one corresponding to the pristine glass, and another modified by displacement cascades. The second task of the thesis, involves performing Monte Carlo (MC) calculations on the glasses prepared during first task, to characterize the impact of the preliminary radiation on the gel layer formation. MC method has been recently taken up by the simulation team at PNNL (2) to introduce a finer description of the diffusion mechanisms inside the alteration layer. Because of this modification, it is now possible to consider the impact of the Si chemical concentration gradient on the gel layer formation, which improves the realism of the simulation. Though, it will be necessary to improve this method, currently dedicated to the simulation of the gel layer formation, to allow us to represent also the hydrated layer. Glass alteration carried out, using MC, for irradiated and non-irradiated structures will be compared and contrasted for their behavior. The impact of the initial disorder on the alteration processes, more specifically on the growth and on the transport properties of aqueous species through the alteration layer, will be estimated. It will be also possible to apply the algorithm to a series of glasses with different degrees of polymerization to determine the relationship between the extent of irradiation and the alteration behavior. The results will be compared to experimental data obtained in parallel. Experiments will be designed to validate the modeling approach and to gain insight into glass alteration mechanisms.