Placage d'alliages à propriétés fonctionnelles : microstructure, adhésion et nouveaux matériaux

par Justine Poncelet

Projet de thèse en Chimie

Sous la direction de Thierry Baudin et de Anne-Laure Helbert.

Thèses en préparation à Paris Saclay , dans le cadre de École doctorale Sciences chimiques : molécules, matériaux, instrumentation et biosystèmes (Orsay, Essonne ; 2015-....) , en partenariat avec Institut de Chimie Moléculaire et des Matériaux d'Orsay (laboratoire) , Complexes du fer, catalyseurs d'oxydation (equipe de recherche) et de Université Paris-Sud (établissement de préparation de la thèse) depuis le 01-10-2018 .


  • Résumé

    Le placage consiste à colaminer plusieurs matériaux différents afin d'accéder à des propriétés particulières en tirant avantage des propriétés des différents matériaux plaqués [Arnaud et al., 1985, Trostel et Tiers, 1996]. D'une manière générale, on sait plaquer différents matériaux via des protocoles mis au point souvent grâce à une approche « essai-erreur », et malgré de nombreux travaux publiés sur ce sujet [Jamaati and Toroghinejad, 2011, Da Silva et al., 2014], on n'a pas encore une grande compréhension des mécanismes mis en jeu et surtout, ils ne sont pas suffisamment maîtrisés pour avoir un procédé robuste. En effet, les paramètres qui influent sur la cohésion de l'interface entre les deux matériaux sont nombreux [Jamaati and Toroghinejad, 2010 et 2011]. A l'échelle macroscopique, on peut citer le taux de déformation, les conditions de frottement, la vitesse de placage et la température de placage. La préparation de surface des tôles à colaminer est le paramètre microscopique essentiel puisqu'on sait que pour avoir une bonne adhésion, il faut brosser les tôles et donc modifier la rugosité et la dureté de surface [Da Silva et al., 2014]. Enfin, notons qu'à l'issue du placage, un traitement thermique (dont la température et le temps sont à optimiser) de consolidation de l'interface plaquée et de restauration/recristallisation est réalisé afin de permettre la mise en forme du bilame et son utilisation sans décollement de l'interface [Trostel et Tiers, 1996]. Différents modes de placage industriels existent depuis longtemps : placage « amont » par soudage et laminage à chaud de plaques épaisses, placage à froid de laminés millimétriques par colaminage et consolidation de bandes brossées parsemées de bouts de brosse fondus (futurs ancrages de l'interface), placage à chaud sous atmosphère protectrice de bandes millimétriques sans brossage spécifique sont trois des techniques industrielles les plus notoires. Aperam utilise le second placage depuis des décennies sur son site métallurgique d'Imphy (Nièvre) pour sa fourniture mondiale de bilames (disjoncteur thermique, thermostat …) [Trostel et Tiers, 1996], mais aussi depuis 10 ans dans sa filiale indiennes ICS en grand développement pour de nombreuses applications culinaires ou industrielles. Les bases scientifiques d'Aperam reposent sur la thèse de F. Carpentier [Carpentier, 1993] qui a mis en évidence le rôle crucial des « bouts de brosse fondus » pour le succès d'une adhésion minimale avant consolidation. Cependant, cette technique nécessite à chaque nouveau développement la mise au point du brossage adéquat, choix de la brosse comme consommable fonctionnel lié au matériau à plaquer et est donc peu propice à l'expérimentation rapide d'un large panel de nouvelles « solutions plaquées ». Il est par ailleurs connu que le placage peut être obtenu sans éléments exogènes (« bouts de brosse fondus » à l'interface) à température modérée pourvu que les différents constituants soient préparés de façon optimale ; la théorie assez récente de « fragmentation-extrusion-soudage » [Bay, 1983, Cooper and Allwood, 2014] en résume bien les étapes clés tout en n'utilisant pas d'éléments exogènes comme la brosse. L'équipe SP2M (Synthèse, Propriétés et Modélisation des Matériaux) du laboratoire ICMMO (Institut de Chimie Moléculaire et des Matériaux d'Orsay) s'intéresse depuis plusieurs années au placage de matériaux différents et notamment au colaminage d'une tôle d'acier entre deux bandes d'aluminium [Verstraete, 2017, Clérico, 2019] tandis que le Centre de Recherche Pierre Chevenard (CRPC) d'Aperam s'est trouvé avoir besoin de plaquer des bandes d'aluminium et d'alliages Ni-Mn lors du projet ANR MAFHENIX (2012-2016). Dans les 2 cas, la problématique de compréhension fine du mécanisme d'adhésion est posée en étroite liaison avec les paramètres du procédé de colaminage-consolidation. SP2M et Aperam ayant par ailleurs depuis longtemps de forts liens de collaboration, c'est assez naturellement que les 2 partenaires se sont rassemblés sur l'étude microscopique et macroscopique du placage à tiède. Cette collaboration s'est concrétisée en 2016, 2017 et 2018 par 3 stages ingénieurs de 6 mois [De Oliveira, 2016, Chaléat, 2017, Poncelet, 2018] au cours desquels le comportement de la force d'adhésion à l'issue du colaminage a été étudiée en fonction de la température de placage, des paramètres de laminage, de la préparation du matériau … Ainsi, l'apport de la rugosité, du gradient de dureté sous la surface avant colaminage et de la dureté à cœur des constituants ont reçu une attention particulière pour essayer de déconvoluer leurs effets. Une des applications industrielles, le bilame thermostatique, est réalisé sur le principe du colaminage/bouts de brosse/consolidation et permet une déflexion lors d'un chauffage grâce à la différence de coefficient de dilatation des deux matériaux plaqués [Trostel et Tiers, 1996]. L'Invar (Fe-36%Ni) constitue classiquement l'un des matériaux du bilame compte tenu de son faible coefficient de dilatation. Le second matériau, souvent à faible pourcentage de nickel, possède quant à lui un fort coefficient de dilatation. Bien que ce type de bilame soit largement répandu pour des usages de régulation thermique, le lien entre les paramètres d'élaboration et la qualité de l'interface (soudage partiel donc tenue mécanique restreinte) entre les deux matériaux reste encore très mal connu. Ce type de colaminage permet aussi d'envisager une forte réduction des coûts pour des applications magnétiques en fréquence [Couderchon, 1979, Waeckerlé, 2011]. En effet, il est admis que c'est principalement l'épaisseur de peau, sous la surface, qui amène l'essentiel de la valeur d'usage alternative alors que le cœur du matériau participe peu. Un placage symétrique (trilames) d'alliages haute performance (à forte teneur en nickel) autour d'un alliage (à faible teneur en nickel et donc moins cher) à plus basse performance permettrait de diminuer les coûts sans altérer les propriétés magnétiques. De plus, le placage et le multi-placage [Tsuji et al., 1998, Tirsatine et al., 2014, Verstraete et al., 2015] encore appelé ARB pour Accumulative Roll Bonding, qui en dérive, permettent de stratifier différents matériaux en fonction de leurs propriétés, de leur coût et ainsi de mieux optimiser l'emploi de chacun vis-à-vis de la fonction globale recherchée pour le matériau composite, sous l'effet de sollicitations diverses : contraintes, température, champs magnétiques ou électriques, courant électrique ... Organisation des travaux de Recherche : La 1ère année de thèse sera dévolue à la 1ère partie du sujet de thèse, à savoir la compréhension du procédé de placage par colaminage à tiède. La relation entre l'aptitude au colaminage et la cohésion des interfaces mesurée sera précisée par un test mécanique de pelage ou de traction cisaillement ou encore par des mesures de résistivité électrique [Abbasi et al., 2001, Manesh, 2006]. Pour ce faire, plusieurs paramètres seront étudiés afin de les optimiser : • La préparation de surface : la surface des tôles doit être brossée pour imprimer une rugosité à la tôle et en même temps pour durcir par écrouissage l'extrême surface du matériau. Il a été mentionné que cette rugosité favorise le placage [Da Silva et al., 2014]. Il s'agira donc d'analyser et de déconvoluer les effets respectifs de la rugosité et du gradient de dureté sous la surface sur la cohésion des interfaces. En outre, il devra être vérifié que les particules de brosse éventuellement présentes participent ou non au mécanisme d'adhésion. Inhérent à cette problématique, les outils de caractérisation de dureté, d'adhésion et de rugosité à l'échelle micrométrique constituent autant de vrais sujets délicats qui seront traités dans le cadre de ce thème. • Une température d'environ 350°C pour un colaminage à l'air ambiant semble optimal pour la force d'adhésion avant consolidation : cet optimum a été confirmé plusieurs fois lors des différents stages [De Oliveira, 2016, Chaléat, 2017, Poncelet, 2018] mais son origine reste très controversée et constitue un nœud important de compréhension qui devra être atteint. • L'effet drastique de la température de consolidation sur l'adhésion renforcée de l'interface a été bien montré lors des stages dans le cas le plus favorable d'un colaminage à 350°C ; il est important d'étudier l'adhésion après consolidation lorsqu'on part de diverses forces d'adhésion après colaminage. La consolidation gomme-t-elle une adhésion déficiente du colaminage ? Il est important de pouvoir répondre à cette question, notamment par une approche « microscopiste » faisant le lien entre zones micro-extrudées/soudées et zones consolidées. Une question corollaire d'importance industrielle est la suivante : un colaminage proche de l'ambiante (basse adhésion) permet-il après consolidation une forte adhésion du plaqué aussi bien au niveau macroscopique que microscopique ? La microstructure des matériaux et la cohésion des interfaces seront caractérisées par MEB/EDS/EBSD et la texture cristallographique par diffraction des rayons X. Des mesures de rugosité de surface avant placage seront également effectuées. Les caractéristiques mécaniques de l'interface seront évaluées via des essais de traction-cisaillement, de dureté (micro- voire nanodureté) et de pelage ; en particulier, l'examen de la microdureté au sein de la zone rugueuse permettra d'approcher au mieux le gradient de dureté tandis que les techniques GDOES (Glow-Discharge Optical Emission Spectroscopy) et EDS faciliteront la compréhension de l'étape de micro-soudage avant consolidation. Les dispositifs expérimentaux présents au sein de l'ICMMO ou du CRPC permettront de disposer de l'ensemble des moyens matériels pour mener à bien ces analyses. La 2ème partie fera l'objet de la 2ème année de thèse et sera constituée d'un nombre important de configurations de placage différentes s'éloignant chacune par un aspect important de la configuration modèle étudiée en 1ère partie. Il en émergera des connaissances et règles complémentaires du procédé de placage à tiède autogène ; les cas suivant sont proposés sans caractère exhaustif : • matériaux de chimies différentes, • matériaux de structures différentes (cc, cfc…), • matériaux de dilatations différentes, • matériaux d'épaisseurs différentes, • matériaux de duretés différentes, • matériaux avec plus de 2 constituants différents colaminés en même temps, • matériaux colaminés plusieurs fois (ARB) avec/sans consolidation. Les outils de caractérisation microstructurale, dureté, traction, pelage, GDOES, rugosité (voir ci-avant) seront utilisés selon la nécessité pour étudier les problèmes suscités par ces différentes configurations de placage. La 3ème partie s'organise en autant de sujets procédé-applications autonomes, en utilisant les principes de placage démontrés en partie 2. Dans un souci d'efficacité, la partie 2 utilisera dans la mesure du possible une application traitée en partie 3. Cette partie nécessite non seulement d'appliquer les principes démontrés en partie 2 à des configurations de placage mêlant différents aspects traités dans des configurations différentes, mais aussi de mesurer les propriétés fonctionnelles attendues de ces multimatériaux. Aussi, chaque idée applicative traitée par sa configuration propre de placage sera associée à une série de mesures de propriétés finales. Les idées applicatives proposées sont confidentielles.

  • Titre traduit

    Roll bonding of alloys with functional properties: microstructure, adhesion and new materials


  • Résumé

    Roll bonding consists of rolling of several different materials in order to access particular properties by taking advantage of the properties of the different rolled sheets [Arnaud et al., 1985, Trostel and Tiers, 1996]. In general, it is known to colaminate different materials via protocols often developed through a 'trial-and-error' approach, and despite numerous studies published on this subject [Jamaati and Toroghinejad, 2011, Da Silva et al., 2014], we do not yet have a great understanding of the mechanisms involved and above all, they are not sufficiently mastered to have a robust process. Indeed, the parameters that influence the cohesion of the interface between the two materials are numerous [Jamaati and Toroghinejad, 2010 and 2011]. At the macroscopic scale, mention may be made of the degree of deformation, the friction conditions, the rolling speed and the rolling temperature. The surface preparation of the sheets is the essential microscopic parameter since it is known that to obtain a good adhesion, it is necessary to brush the sheets and thus modify the roughness and the surface hardness [Da Silva et al., 2014]. Finally, let us note that after the rolling, a consolidation heat treatment (whose temperature and time are to be optimized) of the plated interface and recovery / recrystallization is performed to allow the shaping of the bimetal and its use without detachment of the interface [Trostel and Tiers, 1996]. Various industrial plating methods have been in existence for a long time: 'upstream' plating by welding and hot rolling of thick sheets, cold rolling of millimetric sheets by bonding and consolidation of brushed strips sprinkled with melted brush tips (future anchoring of the interface), heat-shielding under protective atmosphere of millimeter-free bands without specific brushing are three of the most notorious industrial techniques. Aperam has been using the second roll bonding for decades on its metallurgical site Imphy (Nièvre) for its global supply of bimetallic strips (thermal circuit breaker, thermostat ...) [Trostel and Tiers, 1996], but also for 10 years in its Indian subsidiary ICS in great development for many culinary or industrial applications. The scientific knowledges of Aperam are based on the thesis of F. Carpentier [Carpentier, 1993] who has highlighted the crucial role of 'melted brush tips' for the success of a minimum joining before consolidation. However, this technique requires at each new development the use of the appropriate brushing, choice of the brush as a functional consumable related to the material to be rolled and is therefore not conducive to the rapid experimentation of a large panel of new 'colaminated solutions'. It is also known that the roll bonding can be obtained without exogenous elements ('melted brush tips' at the interface) at moderate temperature provided that the various constituents are optimally prepared; the fairly recent theory of 'fragmentation-extrusion-welding' [Bay, 1983, Cooper and Allwood, 2014] summarizes the key steps when no exogenous elements such as brush are used. The SP2M team (Synthesis, Properties and Modeling of Materials) of the ICMMO laboratory (Institute of Molecular Chemistry and Materials of Orsay) has been interested for several years in the roll bonding of different materials and in particular the bonding of a steel sheet between two aluminum strips [Verstraete, 2017, Clérico, 2019] while Aperam's Pierre Chevenard Research Center (CRPC) found itself in need of roll bonding aluminum and Ni-Mn alloy strips during ANR MAFHENIX project (2012-2016). In both cases, the problem of fine understanding of the adhesion mechanism is posed in close connection with the parameters of the bonding-consolidation process. Since SP2M and Aperam have long strong collaborative links, it is quite natural that the two partners came together on the microscopic and macroscopic study of warm roll bonding. This collaboration materialized in 2016, 2017 and 2018 with 3 6-month engineering internships [De Oliveira, 2016, Chaléat, 2017, Poncelet, 2018] during which the behavior of the adhesion force at the end of the bonding was studied according to the rollin temperature, the rolling parameters, the material preparation ... Thus, the contribution of the roughness, the hardness gradient under the surface before bonding and the core hardness of the constituents have received a special attention to try to separate their effects. One of the industrial applications, the bimetallic strip, is made on the principle of bonding / brushing wires / consolidation and allows a deflection during a heating thanks to the difference of coefficient of expansion of the two plated materials [Trostel and Tiers, 1996]. Invar (Fe-36% Ni) is conventionally one of the two materials because of its low coefficient of expansion. The second material, often with a low nickel content, has a high coefficient of expansion. Although this type of bimetallic strip is widely used for thermal regulation purposes, the link between the design parameters and the quality of the interface (partial welding and therefore limited mechanical strength) between the two materials is still poorly understood. This type of bonding also makes it possible to envisage a considerable reduction of the costs for magnetic applications in frequency [Couderchon, 1979, Waeckerlé, 2011]. Indeed, it is admitted that it is mainly the thickness of skin, under the surface, which brings the essential value of alternative use while the heart of the material participates little. A symmetrical (trilame) plating of high-performance alloys (high nickel content) around an alloy (low-nickel and therefore cheaper) with lower performance would reduce costs without altering magnetic properties. In addition, plating and multi-plating [Tsuji et al., 1998, Tirsatine et al., 2014, Verstraete et al., 2015], also known as ARB for Accumulative Roll Bonding, which derives from it, make it possible to stratify different materials into function of their properties, their cost and thus better optimize the use of each vis-à-vis the global function sought for the composite material, under the effect of various stresses: stresses, temperature, magnetic or electric fields, Electric power ... Organization of research work: The first year of the thesis will be devoted to the first part of the thesis subject, namely the understanding of the method of roll bonding by warm rolling. The relationship between bondability and measured interface cohesion will be determined by mechanical peel or shear tensile testing or electrical resistivity measurements [Abbasi et al., 2001, Manesh, 2006]. To do this, several parameters will be studied to optimize them: • Surface preparation: the surface of the sheets must be brushed to print a roughness on the sheet and at the same time to harden the extreme surface of the material by strain hardening. It has been mentioned that this roughness favors plating [Da Silva et al., 2014]. It will therefore be necessary to analyze and separate the respective effects of the roughness and the hardness gradient below the surface on the cohesion of the interfaces. In addition, it must be checked whether the brush particles possibly present participate in the adhesion mechanism or not. Inherent in this problematic, the tools of characterization of hardness, adhesion and roughness at the micrometric scale constitute as many delicate subjects that will be treated within the framework of this theme. • A temperature of around 350°C for a roll bonding seems optimal for the adhesion force before consolidation: this optimum has been confirmed several times during the different stages [De Oliveira, 2016, Chaléat, 2017, Poncelet , 2018] but its origin remains very controversial and constitutes an important knot of understanding that will have to be reached. • The drastic effect of the consolidation temperature on the reinforced adhesion of the interface was well shown during the stages in the most favorable case of a roll bonding at 350°C; it is important to study the post-consolidation adhesion when starting from various peel forces after bonding. Does the consolidation erase a deficient adhesion of the bonding? It is important to be able to answer this question, in particular by a 'microscopic' approach linking the micro-extruded / welded zones and the consolidated zones. A corollary issue of industrial importance is the following: does a roll bonding near the ambient temperature (low adhesion) allows after consolidation a strong adhesion of the composite at the macroscopic as well as the microscopic level? The microstructure of the materials and the cohesion of the interfaces will be characterized by SEM / EDS / EBSD and the crystallographic texture by X-ray diffraction. Surface roughness measurements before roll bonding will also be performed. The mechanical characteristics of the interface will be evaluated via tensile-shear tests, hardness (micro- or nanodureness) and peel test; in particular, the examination of the microhardness within the rough zone will make it possible to approach the hardness gradient as well as the GDOES (Glow-Discharge Optical Emission Spectroscopy) and EDS techniques will facilitate the understanding of the micro-welding before consolidation. The experimental devices present within the ICMMO or the CRPC will provide all the material means to carry out these analyzes. The second part will be the subject of the second year of the thesis and will consist of a large number of different roll bonding configurations, each moving away from an important aspect of the model configuration studied in the first part. It will emerge knowledge and complementary rules of roll bonding process; the following cases are proposed without being exhaustive: • different chemistry materials, • materials of different structures (cc, cfc ...), • different expansion materials, • materials of different thicknesses, • materials of different hardness, • materials with more than 2 different constituents colaminated at the same time, • materials colaminated several times (ARB) with / without consolidation. The tools of microstructural characterization, hardness, traction, peel, GDOES, roughness (see above) will be used as needed to study the problems caused by these different configurations of plating. The third part is organized into as many process-application subjects, using the plating principles demonstrated in part 2. For the sake of efficiency, part 2 will use as far as possible an application treated in part 3. This part requires not only to apply the principles demonstrated in part 2 to roll bonding configurations mixing different aspects treated in different configurations, but also to measure the expected functional properties of these multimaterials. Also, each application idea processed by its own veneer configuration will be associated with a series of final property measurements. The proposed application ideas are confidential.