Impulsions attosecondes accordables pour l'étude des dynamiques de photo-ionisation

par Alice Autuori--Genaud

Projet de thèse en Lasers, molécules, rayonnement atmosphérique

Sous la direction de Pascal Salières et de Thierry Ruchon.

Thèses en préparation à université Paris-Saclay , dans le cadre de École doctorale Ondes et matière (Orsay, Essonne ; 2015-....) , en partenariat avec Laboratoire Interactions, Dynamique et Lasers (laboratoire) , ATTO (equipe de recherche) et de Université Paris-Sud (établissement de préparation de la thèse) depuis le 15-10-2018 .


  • Résumé

    Ces dernières années, la génération d'impulsions sub-femtosecondes, dites attosecondes (1 as=10-18 s), a connu des progrès spectaculaires. Ces impulsions ultrabrèves ouvrent de nouvelles perspectives d'exploration de la matière à une échelle de temps jusqu'alors inaccessible. Leur génération repose sur la forte interaction non linéaire d'impulsions laser infrarouges (IR) brèves (~20 femtosecondes) et intenses avec des gaz atomiques ou moléculaires. On produit ainsi les harmoniques d'ordre élevé de la fréquence fondamentale, sur une large gamme spectrale (160-10 nm) couvrant l'extrême ultraviolet (UVX). Dans le domaine temporel, ce rayonnement cohérent se présente comme un train d'impulsions d'une durée de ~100 attosecondes [1]. Avec ces impulsions attosecondes, il devient possible d'étudier les dynamiques les plus rapides dans la matière, celles associées aux électrons, qui se déroulent naturellement à cette échelle de temps. La spectroscopie attoseconde permet ainsi l'étude de processus fondamentaux tels que la photo-ionisation et s'intéresse à la question : combien de temps faut-il pour arracher un électron à un atome ou une molécule ? Plus précisément : combien de temps faut-il à un paquet d'onde électronique produit par absorption d'une impulsion attoseconde pour sortir du potentiel atomique/moléculaire ? La mesure de ces délais d'ionisation est actuellement un sujet « chaud » dans la communauté scientifique. En particulier, l'étude de la dynamique d'ionisation près des résonances permettrait d'accéder à des informations très fines sur la structure atomique/moléculaire, telles que les réarrangements électroniques dans l'ion suite à l'éjection d'un électron. Nous nous sommes récemment intéressés à l'ionisation près d'une résonance d'auto-ionisation dite « de Fano ». Nous avons montré par ionisation à 2 photons UVX+IR qu'il était possible de « voir » en temps réel la construction du profil de la résonance [2]. L'objectif de la thèse est de généraliser cette technique pour étudier d'autres types de résonances atomiques et moléculaires, telles que les résonances de forme. A cette fin, des impulsions attosecondes accordables seront générées à l'aide du rayonnement moyen-IR [1.2-2 µm] produit avec un amplificateur paramétrique optique (OPA) pompé par un laser Titane:Saphir intense. Enfin, la mesure de la distribution angulaire des électrons émis, combinée à l'information temporelle détaillée ci-dessus, permettra de reconstruire le film complet 3D de l'éjection des électrons. Le travail expérimental comprendra la mise en œuvre d'un dispositif, installé sur le laser FAB1 d'ATTOLAB, permettant : i) la génération de rayonnement attoseconde ; ii) sa caractérisation par interférométrie quantique ; iii) son utilisation en spectroscopie de photoionisation (détection d'électrons). Les aspects théoriques seront également développés. L'étudiant(e) sera formé(e) en optique ultrarapide, physique atomique et moléculaire, chimie quantique, et acquerra une large maitrise des techniques de spectroscopie de particules chargées. Des connaissances en optique, optique non linéaire, physique atomique et moléculaire, sont une base requise. Le travail de thèse donnera lieu à des campagnes d'expériences dans des laboratoires français (ANR CIMBAAD) et européens associés (réseau européen MEDEA : Milan, Lund). Références : [1] Y. Mairesse, et al., Science 302, 1540 (2003) [2] V. Gruson, et al., Science 354, 734 (2016)

  • Titre traduit

    Tunable attosecond pulses for the study of photoionization dynamics


  • Résumé

    Recently, the generation of sub-femtosecond pulses, so-called attosecond pulses (1 as=10-18 s), has made impressive progress. These ultrashort pulses open new perspectives for the exploration of matter at unprecedented timescale. Their generation result from the strong nonlinear interaction of short intense infrared (IR) laser pulses (~20 femtoseconds) with atomic or molecular gases. High order harmonics of the fundamental frequency are produced, covering a large spectral bandwidth in the extreme ultraviolet (XUV) range. In the temporal domain, this coherent radiation forms a train of 100 attosecond pulses [1]. With such attosecond pulses, it becomes possible to investigate the fastest dynamics in matter, i.e., electronic dynamics that occur naturally on this timescale. Attosecond spectroscopy thus allows studying fundamental processes such as photo-ionization, in order to answer questions such as: how long does it take to remove one electron from an atom or a molecule? More precisely: how long does it take for an electron wavepacket produced by absorption of an attosecond pulse to exit the atomic/molecular potential? The measurement of such tiny ionization delays is currently a “hot topic” in the scientific community. In particular, the study of the ionization dynamics close to resonances would give access to detailed information on the atomic/molecular structure, such as the electronic rearrangements in the remaining ion upon electron ejection. Recently, we have studied an auto-ionizing resonance, so-called “Fano resonance”. We have shown through 2-photon XUV+IR ionization that it is possible to observe in real time the buildup of the resonance profile [2]. The objective of the thesis is to generalize the technique to the study of other types of atomic/molecular resonances, such as shape resonances. To this end, tunable attosecond pulses will be generated using the mid-IR [1.2-2µm] radiation from an optical parametric amplifier (OPA) pumped by an intense Titanium:Sapphire laser. Finally, the measurement of the photoelectron angular distribution, in combination with the temporal information detailed above, will allow the reconstruction of the full 3D movie of the electron ejection. The experimental work will include the operation of a setup installed in the FAB1 laser of ATTOLab allowing: i) the generation of attosecond XUV radiation, ii) its characterization using quantum interferometry, iii) its use in photo-ionization spectroscopy (electron detection). The theoretical aspects will also be developed. The student will be trained in ultrafast optics, atomic and molecular physics, quantum chemistry, and will acquire a good mastery of charged particle spectrometry. A background in ultrafast optics, nonlinear optics, atomic and molecular physics is required. Part of this work will be performed in collaboration with partner French laboratories (ANR CIMBAAD) and members of the MEDEA European Network through joint experiments in the different associated laboratories (Milano, Lund). References : [1] Y. Mairesse, et al., Science 302, 1540 (2003) [2] V. Gruson, et al., Science 354, 734 (2016)