Cinétique de croissance de nanotubes de carbone individuels

par Vladimir Pimonov (Vova)

Projet de thèse en Physique

Sous la direction de Vincent Jourdain.

Thèses en préparation à Montpellier , dans le cadre de I2S - Information, Structures, Systèmes , en partenariat avec L2C - Laboratoire Charles Coulomb (laboratoire) depuis le 30-09-2018 .


  • Résumé

    De récentes innovations ont permis d'adresser plusieurs des problèmes majeurs ayant jusqu'à présent freiné le développement des nanotubes de carbone mono-feuillets (SWCNTs) pour la microélectronique. Les SWCNTs apparaissent maintenant pour beaucoup parmi les 2-3 matériaux les plus prometteurs pour de nouveaux transistors de taille extrêmement réduite combinant fortes densités de courant et faible consommation d'énergie. Des réseaux de nanotubes horizontalement alignés (HA-SWCNTs) directement synthétisés avec une grande pureté en SWCNTs semi-conducteurs (SC) représenteraient une avancée majeure pour ces applications. Malheureusement, les mécanismes contrôlant la sélectivité chirale pendant la croissance sont mal compris. Plusieurs hypothèses ont été proposées (sélectivité d'origine thermodynamique ou cinétique) mais sans démonstration directe par l'expérience. Ce projet vise à explorer les processus fondamentaux contrôlant la sélectivité d'origine cinétique et à développer des stratégies de croissance de croissance hautement sélective pour des HA-SWCNTs enrichis en semi-conducteurs. METHODOLOGIE La croissance sur substrat de long nanotubes individuels sera suivie in situ à l'aide d'un montage original de microscopie optique polarisée. Pour attribuer la chiralité des SWCNTs individuels, nous combinerons absorption optique, spectroscopie Raman et spectroscopie PLE (dans le cas d'un SWCNT SC). Par comparaison de cet ensemble extensif de données avec des diagrammes de Kataura, la chiralité de la plupart des SWCNTs pourra être attribuée et corrélée à la cinétique de croissance. PROGRAMME Le doctorant imagera des HA-SWCNTs individuels durant leur croissance pour mesurer expérimentalement la sélectivité cinétique intrinsèque (i.e. la dépendance de la vitesse de croissance et de la durée de vie à l'angle chiral et au diamètre du nanotube). Il étudiera l'effet de la température, de l'état du catalyseur et du substrat sur la sélectivité cinétique. Les résultats expérimentaux seront comparés à des simulations numériques menées au Cinam par notre collaborateur Christophe Bichara afin d'élucider les mécanismes microscopiques contrôlant la sélectivité. Pour fortement augmenter la sélectivité de croissance, l'addition de molécules gazeuses réagissant avec le carbone sera également étudiée, en particulier concernant leur influence sur la cinétique de croissance en fonction de la chiralité. A chaque étape, le doctorant utilisera les connaissances acquises pour concevoir des stratégies de croissance hautement sélective pour les nanotubes SC.

  • Titre traduit

    Growth kinetics of individual carbon nanotubes


  • Résumé

    Engineering breakthroughs have recently tackled many of the hurdles hindering the development of SWCNTs for microelectronics. SWCNTs now appear for many among the 2-3 most promising materials for building a novel generation of highly-scaled transistors delivering large drive currents at low energy consumption. The last bottleneck is the lack of a base material with appropriate specifications. SWCNT arrays directly grown with a high purity in semiconducting (SC)-SWCNTs would represent a major breakthrough and a key industrial advantage but there is no clear understanding of the mechanisms governing the chiral selectivity of SWCNT growth. Higher thermodynamic stability or preferential growth kinetics are generally invoked but the experimental validation of these hypotheses is essentially missing. The aim of our project is to investigate the fundamental processes behind the kinetic selectivity of SWCNT growth and to design highly selective growth strategies of horizontally-aligned (HA) semiconducting SWCNTs for high-performance electronics. METHODOLOGY In situ imaging of individual HA-SWCNTs during their substrate-oriented growth will be performed using ou recently developed state-of-the-art optical setup of polarized optical microscopy. The chirality assignment of the individual SWCNTs will be made by combining optical absorption, Raman spectroscopy and photoluminescence excitation spectroscopy (in case of a SC-SWCNT). Comparing this extensive set of information with Kataura plots will allow us to assign most SWCNTs and to correlate SWCNT chirality and growth kinetics. The experimental results will be compared with computer simulations perormed at Cinam by our collaborator CHristophe Bichara to elucidate the origin of the growth selectivity at the atomic level. PROGRAM The PhD student will image individual HA-SWCNTs during their growth to experimentally measure the kinetic selectivity (i.e. the dependence of the growth rate and lifetime on the nanotube chirality). He/she will study the dependence of the kinetic selectivity on the growth temperature, physical state of the catalyst particles and substrate. To strongly enhance the growth selectivity, we will add gaseous etchants and measure their influence on the growth kinetics as a function of the SWCNT chirality. At each step, we will build on the developed understanding to design kinetically-selective growth strategies favoring the highest selectivity for SC-SWCNTs.