Magnéto-optique des semi-métaux de Weyl et de Dirac

par Jan Wyzula

Thèse de doctorat en Physique de la Matière Condensée et du Rayonnement

Sous la direction de Milan Orlita.

Thèses en préparation à l'Université Grenoble Alpes , dans le cadre de École doctorale physique , en partenariat avec LNCMI - Laboratoire National des Champs Magnétiques Intenses (laboratoire) .


  • Résumé

    Cette thèse se concentre sur les investigations expérimentales des semi-métaux de Weyl ou à ligne nodale de Dirac (SMLNdD), membres représentatifs de la famille des composés topologiques. Notre objectif principal est d'approfondir nos connaissances actuelles sur les structures de bandes électroniques complexes de ces matériaux captivants. La principale technique expérimentale utilisée est la magnéto-réflectivité THz et infrarouge. Des résultats complémentaires ont été obtenus en utilisant la réflectivité optique à champ magnétique nul et le magnéto-transport. La première partie de la thèse est consacrée à trois composés particuliers : BaNiS2, NbAs2 et NbSb2 qui appartiennent à la classe des SMLNdD. BaNiS2 est un matériau non-symorphe (P4/nmm) et peut être considéré comme l'un des SMLNdD les plus simples. Les résultats obtenus dans les expériences de magnéto-optique (MO) comprenaient un ensemble bien défini d'excitations intra et inter-bandes de niveaux de Landau qui ont été expliquées et analysées en utilisant le modèle des électrons à masse non nulle de Dirac. La bande interdite et le paramètre de vitesse extraits sont en accord avec les prédictions des calculs DFT. Les études optiques en l'absence de champ magnétique ont révélé un large intervalle d'énergies dans lequel la conductivité optique est pratiquement indépendante de la température. NbAs2 et NbSb2 sont deux autres semi-métaux à SMLNdD étudiés. La structure de la ligne nodale dans ces matériaux est plus complexe que celle de BaNiS2. Les lignes nodales sont ouvertes et se propagent, dans la zone de Brillouin, suivant plusieurs directions. La même approche expérimentale a été appliquée aux deux matériaux. De multiples facettes de ces échantillons ont été mesurées en utilisant la magnéto-réflectivité afin de charactériser l'anisotropie relativement forte de la réponse MO. Nous avons montré que la bande interdite optique du NbAs2 extraite en utilisant l'extrapolation à champ nul des excitations inter-niveaux de Landau est fortement dépendante de la facette. Cette observation très surprenante a été interprétée comme une conséquence directe de la renormalisation du système bidimensionnel d'électrons de Dirac massifs, induite par la poussée de Lorentz. La deuxième partie de la thèse est consacrée aux semi-métaux de 3D Weyl. Trois matériaux, TaAs, TaP et NbAs, appartenant au groupe bien établi des pnictides de métaux de transition non centrosymétriques, ont été étudiés. Nous avons trouvé, dans TaP et NbAs, un ensemble inhabituel d'excitations entre niveaux de Landau qui diminuent leur énergie avec l'augmentation du champ magnétique. L'effet observé a été associé à l'inversion des bandes électroniques qui est présente au point Sigma de la zone de Brillouin et qui est responsable de la formation des nœuds W1. Un modèle d' Hamiltonien effectif correspondant a été développé et appliqué d'abord à TaP. Par la suite, il a été généralisé à d'autres semi-métaux de Weyl monopnictides. Des études optiques et MO ont été réalisées sur différentes facettes du TaAs. Les données de magnéto-réflectivité, étonnamment riches, ont été analysées par une approche semi-classique, en appliquant la formule de Lifshitz-Onsanger. Cette procédure nous a permis d'identifier la réponse due à l'excitation au niveau des cônes W2 qui sont caractérisés par une anisotropie relativement élevée et qui s'étendent sur quelques centaines de meV. En revanche, la réponse optique associée au voisinage des cônes W1 s'est révélée fortement anisotrope et les excitations optiques directement dans les cônes W1 n'ont pas été observées, très probablement en raison de l'effet d'occupation, impliquant l'énergie de Fermi bien au-dessus (ou en dessous) des cônes W1. De manière intriguante, même si le TaAs est un semi-métal de 3D Weyl bien connu, la réponse MO observée sur certaines des facettes explorées ressemblait à un semi-conducteur conventionnel à bande interdite étroite.

  • Titre traduit

    Magneto-optics of Weyl and Dirac semimetals


  • Résumé

    This thesis is focused on experimental investigations of Dirac nodal-line and Weyl semimetals, representative members of the topological matter family. Our primary goal was deepen our current knowledge about the complex electronic band structures of these appealing materials. The tools of THz and infrared magneto-reflectivity were used as a main experimental technique. Complementary results were obtained using the optical reflectivity at zero magnetic field and magneto-transport. The first part of the thesis is dedicated three particular compounds: BaNiS2, NbAs2 and NbSb2 which belong to the class of Dirac nodal-line semimetals. BaNiS2 is a non-symmorphic material (space group P4/nmm) and can be viewed as one of the simplest Dirac nodal-line semimetals. Results obtained in magneto-optics experiments comprised a well-defined set of intra- and interband inter-Landau-level excitations that were explained analyzed using the model of massive Dirac electrons. The extracted band gap and the velocity parameter were in line with the predictions of DFT calculations. The optical studies without any magnetic field applied revealed a broad interval of photon energies in which the optical conductivity was practically temperature independent. This so-called isosbestic line is typical of Dirac nodal-line materials and was reproduced using both analytical and numerical approaches. NbAs2 and NbSb2 are other two Dirac nodal-line semimetals investigated. The nodal-line structure in these materials is more complex as compared to BaNiS2. The nodal lines are open-ended and propagate through multiple Brillouin zones. The same experimental approach was applied to both materials. Multiple crystallographic facets were measured using magneto-reflectivity in order to trace the relatively strong anisotropy of the magneto-optical response. We found that the optical band gap of NbAs2 extracted using the zero-field extrapolation of inter-Landau-level excitations is highly facet-dependent. This highly surprising observation was interpreted as a direct consequence of the Lorentz-boost-driven renormalization of two-dimensional system of massive Dirac electrons. The additional polarization-resolved measurement without magnetic field corroborated the determination of the local direction of the nodal-line structure in both materials. The second part of the thesis is dedicated to three-dimensional Weyl semimetals. Three materials: TaAs, TaP and NbAs, from the well-established group of non-centrosymmetric transition-metal pnictides were investigated. An unusual set of inter-Landau level excitations which decrease their energy with the increasing magnetic field were found in TaP and NbAs. The observed effect was associated with the inversion of the electronic bands which is present at the  point in the Brillouin zone and which is responsible for the formation of the W1 nodes. The corresponding effective-Hamiltonian model was developed and first applied to TaP. Later on, it was generalized for other monopnictide Weyl semimetals. Optical and magneto-optical studies performed on different crystallographic facets of TaAs. The surprisingly rich magneto-reflectivity data were analyzed using a semi-classical approach, by applying the Lifshitz-Onsanger formula. This procedure allowed us to identify the response due to excitation at the W2 cones which are characterized by a relatively highly anisotropy and which extend over a few hundred of meV. In contrast, the optical response associated with the vicinity of the W1 cones was found highly anisotropic and optical excitations directly in the W1 cones were not observed, most likely due to the occupation effect, implying the Fermi energy well above (or below) the W1 cones. Intriguingly, even though TaAs is a well-known three-dimensional Weyl semimetal, the magneto-optical response observed on some of the explored facets resembled a conventional narrow gap semiconductor.