Modélisation de la dynamique plasmon-electron-phonon dans des nano-structures métalliques

par Stéphane Coudert

Thèse de doctorat en Lasers, Matière et Nanosciences

Sous la direction de Guillaume Duchateau et de Stefan Dilhaire.

Thèses en préparation à Bordeaux , dans le cadre de École doctorale des sciences physiques et de lu2019ingénieur , en partenariat avec Centre Lasers Intenses et Applications (laboratoire) .


  • Résumé

    L'émergence et les développements récents de structures métalliques permettant de confiner la lumière dans des dimensions nanométriques ont ouvert la voie à des applications telles que la nanophotonique1, la photocatalyse2, les traitements contre le cancer3 ou encore le photovoltaïque4. Les résultats associés aux processus de photoexcitation et de transfert de charge sont considérés par les communautés comme décevants (une efficacité inférieure au %4). Il est donc nécessaire d'acquérir une compréhension plus approfondie des phénomènes physiques impliqués dans ces types de structures, des points de vue expérimental et théorique. Dans ce contexte, l'équipe de Stefan Dilhaire au LOMA développe des méthodes et des dispositifs expérimentaux de type pompe-sonde permettant d'accéder à des informations sur la température électronique de ces structures avec une résolution spatiale optique et une résolution temporelle de l'ordre de 100 fs. Les dispositifs et protocoles qui ont été mis en place ont permis notamment de mettre en évidence le confinement adiabatique de plasmons5 de surface et la production d'électrons chauds dans la zone de confinement. Le travail que nous présentons ici est un travail théorique en forte adéquation et confronté à des résultats d'expériences qui a pour but de mieux comprendre la nature des processus de génération et de relaxation ultra-rapides de porteurs chauds dans les métaux. Nous avons développé un code basé sur la résolution de l'équation de Boltzmann pour les électrons et les phonons, qui prend en compte,la diffusion des électrons par les phonons et l'absorption de photons assistée par phonons. Nous montrons l'importance des processus de diffusion Umklapp dans les processus d'absorption tant via les collisions électron-électron que les collisions électron-phonon. Nous avons pu mettre en évidence la non linéarité du signal de thermoréflectance avec l'énergie déposée par le modèle de Rosei couplé à la résolution de l'équation de Boltzmann et ainsi avons pu relier de manière quantitative les signaux de thermoréflectance à la modélisation. Enfin, à l'aide d'une approche de type Pn, nous résolvons numériquement l'équation de Boltzmann à une dimension spatiale pour les électrons, ce qui nous permet de traiter le transport ultra-rapide sur des dimensions spatiales allant du régime balistique (~10 nm) à des dimensions de plusieurs centaines de nanomètres tout en mettant en évidence l'effet des porteurs chauds photo-induits sur la dynamique du transport ultrarapide. Ce travail de modélisation nous permet de modéliser les résultats expérimentaux obtenus au LOMA ainsi que des résultats expérimentaux de la littérature6, 7. [1] Fang, Y., Sun, M. Nanoplasmonic waveguides: towards applications in integrated nanophotonic circuits. Light SciAppl4, (2015) [2] Zhan, C., Chen, X., Yi, J. et al. From plasmon-enhanced molecular spectroscopy to plasmon-mediated chemicalreactions. Nat Rev Chem2, 216–230 (2018) [3] Baffou, G. and Quidant, R. (2013), Thermo‐plasmonics: using metallic nanostructures as nano‐sources of heat.Laser & Photonics Reviews, 7 (2013) [4] Clavero, C. Plasmon-induced hot-electron generation at nanoparticle/metal-oxide interfaces for photovoltaic andphotocatalytic devices. Nature Photon8, 95–103 (2014)[5] Lozan, O., Perrin M., Ea-Kim, B. et al.Anomalous light absorption around subwavelength apertures in metal films.Phys. Rev. Lett. 112, (2014) [6] Brorson, S. D., Fujimoto, J. G., Ippen, E. P., Femtosecond electronic heat-transport dynamics in thin gold films.Phys. Rev. Lett 59, (1962)[7] Poletkin, Kirill & Gurzadyan, Gagik & Shang, J. & Kulish, Vladimir. Ultrafast heat transfer on nanoscale in thingold films. Applied Physics B: Lasers and Optics107, 137-143 (2012)

  • Titre traduit

    Modelling plasmon-electron-phonon dynamics in confining metallic nano-structures


  • Résumé

    Recent developments of metallic nanostructures have led to light focusing towards nanometric size scale. Applications have emerged from these new structures including nanophotonics1, photocatalysis2, cancer therapy3, and photovoltaïc devices4. The efficiency of the photo-excitation processes required for such applications is quite low (close to 1%4). A better understanding of the processes involved in such systems is thus required, from both theoretical and experimental points of view to improve the laser-matter coupling. At LOMA laboratory, Stefan Dilhaire team develops new methods and experimental set-ups based on pump probe experiments to study such devices. This enables to get information on electronic temperature on the optical spatial scale and 100 fs timescale. Set-ups and protocols elaborated in LOMA gave a demonstration of adiabatic plasmon focusing5 and hot carriers generation in confinement area. In the present work, we present a theoretical study aiming at understanding ultra-fast generation, relaxation and transport processes of hot carriers in metals. We have developed a numerical code solving the Boltzmann equation for both phonons and electrons which enables to model these ultrafast out of equilibrium processes. The importance of Umklapp processes in absorption mechanisms for electron-electron and electron-phonon scattering is shown. By using the Rosei model, experimental observable are extracted from microscopic calculations as the thermoreflectance signal. Numerical results are compared to experimental data. In general a good agreement is obtained. By coupling the present approach to experimental data, absolute thermoreflectance measurements can be carried out. a Finally, by decomposing the electron distribution function over a Legendre polynomials basis set, the Boltzmann equation for electrons with one spatial dimensions and three dimensions in momentum space is numerically solved. This enables to model ultrafast transport from ballistic spatial (~10 nm) and temporal time scale (~10 fs), beyond Fourier transport where the temperature is no longer defined, to macrocopic scales. The importance of describing the ultrafast transport of hot carriers is highlighted. The numerical predictions have been compared successfully with experimental results obtained in LOMA and in the litterature6,7. [1] Fang, Y., Sun, M. Nanoplasmonic waveguides: towards applications in integrated nanophotonic circuits. Light SciAppl4, (2015) [2] Zhan, C., Chen, X., Yi, J. et al. From plasmon-enhanced molecular spectroscopy to plasmon-mediated chemicalreactions. Nat Rev Chem2, 216–230 (2018) [3] Baffou, G. and Quidant, R. (2013), Thermo‐plasmonics: using metallic nanostructures as nano‐sources of heat.Laser & Photonics Reviews, 7 (2013) [4] Clavero, C. Plasmon-induced hot-electron generation at nanoparticle/metal-oxide interfaces for photovoltaic andphotocatalytic devices. Nature Photon8, 95–103 (2014)[5] Lozan, O., Perrin M., Ea-Kim, B. et al.Anomalous light absorption around subwavelength apertures in metal films.Phys. Rev. Lett. 112, (2014) [6] Brorson, S. D., Fujimoto, J. G., Ippen, E. P., Femtosecond electronic heat-transport dynamics in thin gold films.Phys. Rev. Lett 59, (1962)[7] Poletkin, Kirill & Gurzadyan, Gagik & Shang, J. & Kulish, Vladimir. Ultrafast heat transfer on nanoscale in thingold films. Applied Physics B: Lasers and Optics107, 137-143 (2012)