Comportement de l'oxyde d'uranium sous irradiation: effet synergique de l'endommagement balistique et des excitations électroniques

par Marion Bricout

Projet de thèse en Énergie nucléaire

Sous la direction de Frederico Garrido et de Renaud Belin.


  • Résumé

    En réacteur, le combustible nucléaire à base d'oxyde d'uranium (UO2) est soumis à l'irradiation simultanée des neutrons, des particules alpha et beta et des produits de fission. A l'échelle atomique, cela provoque d'une part des dommages de type balistique, principalement à basse énergie, engendrant des déplacements atomiques et, d'autre part, de l'endommagement électronique à haute énergie telles que des ionisations et des excitations électroniques. Les dommages induisent une évolution de la microstructure de l'échelle nanométrique, avec la création notamment de cavités, de lignes et de boucles de dislocations [1-2], à l'échelle macroscopique par des phénomènes de gonflement ou de restructuration. Alors que l'effet des pertes d'énergies balistiques et électroniques dans l'UO2 est bien documenté [3-7], les effets synergiques entre ces deux processus, et surtout les mécanismes associés, nécessitent d'être étudiés de façon systématique. Des travaux récents effectués sur différentes céramiques ont montré que, suivant les matériaux, les pertes d'énergies nucléaires et électroniques conduisent à des effets soit cumulatifs augmentant la production de dégâts d'irradiation, soit concurrentiels induisant une guérison du dommage généré par les cascades de déplacements atomiques. Ce phénomène de guérison est appelé SNEEL (Synergy between Nuclear and Electronic Energy Losses) [8-10]. De plus, des études récentes réalisées au CEA ont montré qu'une diminution de la densité de défauts étendus produits par des mécanismes balistiques était observée lors d'une irradiation avec des ions de haute énergie (Kr 27 MeV) dans des pastilles d'UO2 [11]. Ce premier résultat, qui doit être approfondi, met donc en exergue qu'un phénomène de guérison du dommage balistique par les excitations électroniques peut se produire sous certaines conditions. L'objectif de l'étude proposée sera donc de déterminer l'effet synergique entre l'endommagement balistique et les excitations électroniques sur la microstructure de l'UO2 par le biais d'irradiations avec des faisceaux d'ions. Des expériences d'irradiation aux ions seront mises en œuvre principalement sur la plate-forme JANNuS-Saclay, qui dispose de trois accélérateurs capables d'être couplés. Ainsi, des irradiations en simple ou double faisceau d'ions seront effectuées de façon simultanée sur des échantillons poly- et monocristallins en variant les conditions (température, flux, pouvoir d'arrêt). D'une part des caractérisations in situ de l'endommagement par spectrométrie Raman (JANNuS-Saclay) et de l'évolution de la microstructure par MET (JANNuS-Orsay) seront réalisées. D'autre part, les échantillons seront caractérisés post mortem par diverses techniques : la spectrométrie de rétrodiffusion de Rutherford en mode canalisation (RBS-C) pour déterminer le taux d'atomes déplacés et la diffraction des rayons X (DRX) afin d'accéder aux déformations et aux micro-distorsions du réseau cristallin. Des expériences sur grands instruments (synchrotrons de Soleil et de l'ESRF), ainsi que des irradiations sur des plates-formes extérieures (GANIL) pourront également être envisagées. Les phénomènes observés dans UO2 pourront être modélisés en s'appuyant sur les données obtenues pour d'autres matériaux (isolants, semi-conducteurs, métalliques) afin de mieux comprendre les mécanismes mis en œuvre lors des irradiations en double faisceau. Compte tenu de la variété des techniques d'analyses employées et des compétences nécessaires, cette thèse sera effectuée conjointement entre deux équipes: le DMN/SRMP (G. Gutierrez) du CEA Saclay et le laboratoire DEC/SESC/LLCC (R. Belin et C. Onofri) du CEA Cadarache, en collaboration avec un laboratoire universitaire (CSNSM à Orsay). L'étudiant sera basé à Saclay et effectuera des déplacements à Cadarache. [1] A. D. Whapham et al., Philos. Mag., 12 (1965) 1179. [2] A. D. Whapham. Nuclear Applications 2 (1966) 123. [3] C. Lemaignan, Science des Matériaux pour le Nucléaire; Collection Génie Atomique: EDP Sciences. [4] D. Olander, Fundamental Aspects of Nuclear Fuel Elements; Office of Public Affairs Energy Research and Development Administration: U.S. Department of Commerce, Springfield, VA, 1976. [5] T. Wiss, Comprehensive Nuclear Materials, R. J. M. Konings, Ed. Oxford: Elsevier, 2012, pp. 465. [6] C. Sabathier et al., Nucl. Inst. Meth. B, 326 (2014) 247-250. [7] C. Onofri et al., J. Nucl. Mater. 482 (2016) 105-113. [8] L. Thomé et al., Appl. Phys. Lett., 102 (2013) 141906. [9] L. Thomé et al., J. Appl. Phys., 117 (2015) 105901. [10] W. J. Weber et al., Current Opinion in Solid State and Materials Science 19 (2015) 1. [11] C. Onofri, Thèse soutenue en Octobre 2016, CEA/CAD/DEC/SESC/LLCC.

  • Titre traduit

    Behaviour of uranium dioxide under irradiation: combined effects of radiation defects induced by ballistic and electronic excitation


  • Résumé

    During in-reactor operation the nuclear fuel - namely uranium dioxide - is submitted to simultaneous irradiation effects induced by neutrons, alpha and gamma radiations and fission fragments. At the atomic scale radiation damage is produced by both low-energy particles, leading to the formation of collision cascades and high-energy particles responsible for electronic excitation and ionisation. The radiation damage induces both a microstructural evolution of the of the fuel at the nanometric scale and generates cavities, dislocation lines and loops as well as a macrostructural evolution leading to swelling and restructuration. Although ballistic and electronic-induced effects are well established, synergistic effects between the two slowing-down processes and the associated mechanisms need to be systematically explored. Recent studies performed on different ceramic-type solids have shown that ballistic and electronic stoppings are responsible for either cumulative radiation dame production or to a strong healing of the damage generated by collision cascades. Such a phenomenon is so-called SNEEL (Synergy between Nuclear and Electronic Energy Losses). Moreover, recent investigations performed at CEA have shown a decrease of the density of extended defects created by ballistic collisions in the case of high-energy (27-MeV Kr) irradiation in urania sintered pellets. Such a result points out a possible recovery of the ballistic damage by intense electronic excitations. The main objective of this study is to explore the possible synergistic effects between ballistic and electronic damage on the microstructure of uranium dioxide by the use of ion beams. Ion irradiation will be performed at the JANNuS-Saclay facilities, where three ion accelerators can be coupled. Mono and dual-beam irradiation will be performed simultaneously on both polycrystalline and monocrystalline uranium dioxide crystals under various conditions (temperature, flux, stopping force). In situ characterisation of the radiation damage will be performed by both Raman spectroscopy at JANNuS-Saclay and by TEM at JANNuS-Orsay. Ex situ experiments will also be conducted with a panoply of complementary techniques: backscattering spectrometry in the channelling mode to measure the fraction of displaced atoms, X-ray diffraction analysis to measure deformation and microdistortion of the crystalline lattice. Additional experiments on large scale facilities (SOLEIL and ESRF synchrotrons) and irradiation at the GANIL accelerator are under consideration. The observed phenomena on uranium dioxide will be compared and modelled using data obtained on different solids (insulators, semiconductors, metals) to better understand the specific effects generated by dual-beam irradiations. Due to the wide number of characterisation techniques and expertise, the PhD thesis will be performed in the framework of collaboration between the DMN/SRMP (G. Gutierrez) at CEA Saclay, the DEC/SESC/LLCC (R. Belin and C. Onofri) at CEA Cadarache and the CSNSM (F. Garrido) at Orsay. The PhD student will be located at Saclay and will travel to Cadarache.