Optimisation des mesures de rayonnements gamma pour la prospection de l'uranium

par Thomas Marchais

Projet de thèse en Physique appliquee

Sous la direction de Bertrand Perot et de Johann Collot.

Thèses en préparation à Grenoble Alpes , dans le cadre de École doctorale physique (Grenoble) , en partenariat avec CEA Cadarache (laboratoire) depuis le 25-10-2016 .


  • Résumé

    Le développement de l'auto-fluorescence X comme méthode non destructive de caractérisation rapide de l'uranium nécessite de quantifier les phénomènes de fluorescence et d'auto-absorption des raies X induites. L'auto-fluorescence X, est provoquée par les rayonnements gamma d'isotopes radioactifs présents dans le minerai, comme le 214Pb et 214Bi, créant par diffusion Compton un important continuum au-delà de la discontinuité d'absorption K de l'uranium à 115 keV. Il en résulte l'émission de raies X-K de fluorescence de l'uranium, autour de 100 keV, représentatives de la teneur en uranium sur une profondeur de plusieurs centimètres ce qui est particulièrement intéressant notamment pour la mesure des échantillons ou carottes de minerai. L'intensité de l'auto-fluorescence dépend de l'activité des isotopes radioactifs présents dans le minerai, qui peut être quantifiée par spectrométrie gamma classique via leurs raies caractéristiques, ainsi que de la densité et de la minéralogie de la roche. Ces paramètres influent en effet sur la diffusion Compton, mais aussi sur l'absorption du continuum Compton et des raies X induites. La densité est généralement facilement accessible, comme dans le cas des mesures de carottes, et peut être prise en compte dans le modèle d'interprétation des mesures. Par contre, les différences de sensibilité du signal de fluorescence dues à la minéralogie sont plus difficiles à corriger. Lors de la thèse, on investiguera la possibilité de corréler la sensibilité à différents paramètres sensibles aux mêmes phénomènes d'absorption dans la roche que le signal utile de fluorescence. La teneur en uranium elle-même engendre une auto-absorption significative, en raison de son numéro atomique élevé et donc de sa grande section efficace d'absorption par effet photoélectrique. On étudiera ainsi les corrélations entre le signal utile d'auto-fluorescence X de l'uranium et divers indicateurs sensibles à la minéralogie, comme par exemple le niveau et la forme du continuum Compton entre 100 et 200 keV, ou bien des raies X de fluorescence d'énergie similaire à celles de l'uranium, produites par les rayonnements issus du minerai dans un matériau de référence (comme du plomb) situé à proximité du détecteur ou encore des raies gamma émises par les radio-isotopes du minerai dans la zone des 100 keV, également sensibles à la minéralogie. D'autre part, la possibilité de détecter des déséquilibres entre l'uranium et ses descendants principaux contributeurs du signal total, notamment 214Pb et 214Bi, sera étudiée en comparant différentes approches spectrométriques : haute résolution avec détecteur GeHP, moyenne résolution avec semi-conducteurs CZT (Cd-Zn-Te) ou scintillateurs LaBr3(Ce), ou basse résolution comme les sondes NaI(Tl) actuelles mais en utilisant une spectrométrie plus basique par zones d'énergie, intermédiaire entre le comptage total pratiqué aujourd'hui et l'analyse multicanal. Pour ces différentes études, la simulation numérique sera largement utilisée pour étudier la sensibilité et les incertitudes dans différentes configurations de mesure (échantillons de minerai broyé, carottes, puits de forage) et avec différents détecteurs (Ge HP, LaBr, CZT, NaI). Les voies les plus prometteuses seront validées expérimentalement, aussi bien en laboratoire à Cadarache qu'à la station d'étalonnage AREVA Mines de Bessines où se trouvent des blocs étalons de teneurs connues en uranium.

  • Titre traduit

    Optimization of gamma radiation measurements for uranium exploration


  • Résumé

    The development of X-ray fluorescence as a non-destructive method for quick characterization of uranium requires to quantify fluorescence phenomena and self-induced absorption of X rays. The X–ray fluorescence is caused by gamma radiations from radioactive isotopes in the ore, such as 214Pb and 214Bi. These isotopes create a significant Compton scattering continuum beyond the K-edge of uranium at 115 keV and result in the emission of X-rays fluorescence of uranium, around 100 keV. These rays represent the uranium content up to a depth of several centimeters. The intensity of the fluorescence depends on the activity of the radioactive isotopes present in the ore, which may be quantified by conventional gamma spectrometry, but also on the density and mineralogy of the rock. These parameters influence Compton scattering, the continuum and the induced X-rays. In the case of cores, the density is easily accessible and can be taken into account in the model used to interpret measurements. Nevertheless, differences in sensitivity (c.s-1.ppmU) due to mineralogy are harder to correct. During this PhD thesis, we will investigate the possibility of correlating the uranium content and the shape of the Compton continuum between 100 and 200 keV. The uranium content is a parameter of influence, because of its high atomic number and its large photoelectric cross section. Possible correlations with other sensitivity indicators of the mineralogy will be explored. Indeed X-rays fluorescence similar to those of uranium, produced by radiation from the ore in a reference material, such as the lead located near the detector, could be a reliable indicator such as gamma rays emitted by radioisotopes from the ore at energy of about 100 keV, also sensitive to mineralogy. Furthermore, the ability to detect imbalances between uranium and its main descendants contributing to the total signal, including 214Pb and 214Bi, will be studied by comparing different spectrometric approaches with a high resolution HPGe detector, medium resolution semiconductors such as CZT (Cd-Zn-Te) scintillators or LaBr3 and with low resolution detectors such as Nal(TI), for which a more basic spectrometry method with energy areas will be used. These studies will be performed using numerical simulations to assess the sensitivity and the uncertainty of the measurement in different configurations (samples of milled ore) and with different detectors (GeHP, LaBr3, CZT, NaI). The most promising approaches will be validated experimentally, both in the laboratory at Cadarache and in the calibration station of Bessines (AREVA Mines) where there are standard blocks of known uranium content.