Spectroscopie haute résolution d'ensembles de centres colorés du diamant pour des expériences d'optique quantique

par Louis Nicolas

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Gabriel Hétet.

Thèses en préparation à Paris Sciences et Lettres (ComUE) , dans le cadre de École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....) , en partenariat avec Laboratoire de Physique de l'École normale supérieure (laboratoire) et de Ecole normale supérieure (établissement opérateur d'inscription) .


  • Résumé

    Le travail décrit dans ce manuscrit porte sur l'élaboration d'une interface atome-champ originale pour un système de la matière condensée : un système de demi-cavité composé d'un miroir et d'une lentille à forte ouverture numérique. Ce système permet de contrôler et en particulier d'augmenter le temps de vie d'un dipôle niché au sein d'un cristal situé au point focal de la lentille alors même que la distance entre l'atome et le miroir est très grande devant la longueur d'onde. En effet, la désexcitation spontanée peut être théoriquement supprimée si la moitié du champ rayonné est collectée par la lentille. Utiliser un tel système permet aussi d'obtenir une interaction forte entre un champ résonant fortement focalisé et l'atome, le champ incident pouvant théoriquement être totalement réfléchi par le dipôle. Pour cet objectif, les centres colorés du diamant sont des atomes artificiels de choix car ils présentent des propriétés de photoluminescence exceptionnelles. De plus, étant logés au sein d'un cristal, il est facile de les intégrer dans un tel système optique. Une grande partie du travail effectué durant cette thèse a été dédiée à l'élaboration d'une plateforme expérimentale permettant d'étudier les propriétés de photoluminescence dans le domaine visible de systèmes de la matière condensée à température cryogénique afin de trouver les émetteurs adéquats pour réaliser cette interface. Nous avons caractérisé de nouveaux échantillons dans le cadre de collaborations avec des laboratoires spécialisés dans la croissance du diamant. En particulier, ont été observés des signaux de photoluminescence de centres SiV- et GeV- dans des nanodiamants synthétisés par dépôt de vapeur chimique. Les largeurs de raie d'émission observées sont inférieures au GHz ce qui est très prometteur quant à l'utilisation de ce type d'échantillons pour des expériences d'électrodynamique quantique. La photoluminescence de pointes en diamant de taille nanométrique pour la microscopie à force atomique a été particulièrement étudiée. Au sommet de ces pointes, la densité en centres SiV- est très élevée. Leurs propriétés de photoluminescence à température cryogénique sont exceptionnelles. Nous avons en effet mesuré un élargissement inhomogène inférieur à 10 GHz. La croissance de ces pointes préserve donc la qualité du cristal et permet d'obtenir un ensemble dense d'émetteurs dans une nanostructure ayant des propriétés optiques que l'on attribue en général au diamant massif. Ces échantillons nous ont permis d'identifier un mécanisme de transfert de charge : une excitation optique résonante transfère les centres SiV- dans un état noir. L'excitation par un laser vert permet de retrouver la photoluminescence des centres colorés. Nous attribuons ce phénomène à la photoionisation des centres colorés sous excitation résonante et au piégeage des charges ainsi libérées par des impuretés d'azote adjacentes. Le laser vert plus énergétique permet de photoioniser ces impuretés et donc permet de repeupler l'état brillant du centre SiV. Même si l'état de charge de l'état noir reste à determiner, ce transfert de charges a pu être utilisé pour mesurer l'élargissement homogène par une technique dite de persistent hole burning. Cet élargissement s'avère être seulement le double de la largeur limitée par le temps de vie. Enfin, des expériences préliminaires ont été réalisées en demi-cavité. Nous montrons comment la modification du temps de vie peut être mesurée en présence d'élargissement inhomogène en utilisant un second interféromètre en aval de la demi-cavité. Ce filtrage permet aussi de mesurer la cohérence spatiale d'un ensemble d'émetteurs. Le développement de ce système devrait permettre d'observer une augmentation du temps de vie dans un futur proche en utilisant des nanodiamants ainsi que des nanorubies.

  • Titre traduit

    High resolution spectroscopy of diamond color center ensembles for quantum optics experiments


  • Résumé

    This dissertation presents the elaboration of an original atom-light interface in the solid-state : a half-cavity made out of a mirror and a high numerical aperture lens that allows control and more specifically enhancement of the lifetime of a dipole located at the focus of the lens. Indeed, total suppression of the spontaneous emission is predicted if half of the dipole radiation is collected by the lens even if the distance between the emitter and the mirror is far longer than the wavelength. Such a system also allows strong interaction between the dipole and a highly focused field given that the field can be totally reflected by the dipole. Diamond colored centers are suitable artificial atoms as they exhibit outstanding optical properties. As they are hosted in crystal, it is easy to integrate them in such a system. The major part of the work realized during this PhD was dedicated to the elaboration of an experimental platform to study photoluminescence properties of condensed matter systems in the visible domain at cryogenic temperatures and to find suitable emitters for an efficient atom-field interface. This set up allows us to characterize new samples as part of collaborations with teams specialized in diamond synthesis. In particular, SiV- and GeV- photoluminescence have been observed in nanodiamonds synthesized by chemical vapor deposition. They exhibit sub-GHz linewidths which is very promising for quantum electrodynamics experiments. Optical properties of atomic force microscopy diamond tips have been extensively studied. The SiV density at the apex of the tip is very high and their optical properties at cryogenic temperatures are unique: the inhomogeneous broadening is lower than 10 GHz which shows that the growth preserves the crystal quality providing ensembles of emitters with bulk-like optical properties in a nanostructure. Efficient charge state transfer was also observed in this sample: resonant excitation traps the SiV- centers in a dark state only when nitrogen impurities are also present. Green excitation leads to the recovery of the SiV- photoluminescence. We attribute this phenomenon to photoionisation of the SiV- center under resonant excitation and the trapping of the created charge carriers by nitrogen impurities. Further, a more energetic laser light can photoionize these impurities and thus repopulate the bright state. The dark state species is still to be determined but the resonant optical transfer could still be used to measure the homogeneous linewidth via persistent hole burning. This broadening was measured to be only twice the lifetime limit. Finally, preliminary results have been obtained using a half-cavity. We show how the modification of the lifetime is measured when inhomogeneous broadening is present, by using another interferometer in addition to the half-cavity. This filtering gives access to the longitudinal distribution of the emitters inside the diamond with sub-wavelength resolution. The development of such set-up is likely to enable strong modification of electron excited state lifetime of impurities within nanodiamonds or nano-rubies.