Microscopie et spectroscopie tunnel de nanofils supraconducteurs hors équilibre

par Thomas Jalabert

Projet de thèse en Physique de la Matière Condensée et du Rayonnement

Sous la direction de Claude Chapelier et de Florence Levy-bertrand.

Thèses en préparation à Grenoble Alpes , dans le cadre de Physique , en partenariat avec PHotonique, ELectronique et Ingéniérie QuantiqueS (laboratoire) depuis le 02-10-2017 .


  • Résumé

    Les matériaux supraconducteurs ayant une forte résistivité à l'état normal (> 100 µΩcm) comme le nitrure de titane (TiN) se sont récemment révélés être d'un grand intérêt pour l'ingénierie. Leur grande résistivité en fait des matériaux idéaux pour les détecteurs de photons à inductance cinétique [1], les amplificateurs paramétriques supraconducteurs [2] et bien d'autres applications. Par ailleurs, cette grande résistivité engendre un très faible libre parcours moyen pour les électrons, de l'ordre de la distance interatomique. Ce faible libre parcours moyen donne lieu à une localisation des électrons qui rentre en compétition avec la supraconductivité et conduit à une transition entre l'état supraconducteur et l'état isolant [3]. Il a été démontré théoriquement [4] et expérimentalement [5] qu'à l'approche de cette transition, l'état supraconducteur devient intrinsèquement inhomogène, avec des régions de taille mésoscopique mesurant jusqu'à 50 nm de diamètre, ayant un paramètre d'ordre plus ou moins grand (jusqu'à 20% de variations). Cette inhomogénéité électronique devrait influencer la dynamique des quasi-particules. En effet, il a été observé que la réponse électromagnétique des supraconducteurs désordonnés est d'autant plus éloignée des modèles standards que le désordre est important [6]. Des expériences sur des résonateurs supraconducteurs ont montré que la réponse de TiN et NbTiN à un rayonnement incident est dispersive, et non pas dissipative comme on pourrait s'y attendre [2] ; de même, il y a une grande différence entre les temps dispersif et dissipatif de relaxation de ces résonateurs [7] qui disparait à suffisamment haute température ou sous un important rayonnement incident [8]. Qualitativement, ces observations pourraient être expliquées par un modèle où les quasi-particules sont piégées dans des régions où le paramètre d'ordre est plus faible, intrinsèquement présentes dans ces matériaux. Néanmoins, jusqu'à présent les seules expériences qui permettent de sonder la dynamique d'un système supraconducteur inhomogène sont les mesures de fréquences autour du GHz dans les résonateurs supraconducteurs. Ces expériences sont très sensibles aux petites variations de densité superfluide et de nombre de quasi-particules [9], mais sondent nécessairement un échantillon macroscopique, rendant difficile l'interprétation des mesures en termes d'inhomogénéité. La microscopie à effet tunnel (STM), d'autre part, est l'outil idéal pour cartographier les propriétés électroniques d'un matériau à l'échelle du nanomètre. Cependant, l'utilisation d'un STM pour étudier la dynamique des quasi-particules est difficile. Premièrement, la bande passante d'un STM est plusieurs ordres de grandeur inférieure aux échelles de temps pertinentes dans le supraconducteur (de la picoseconde à la microseconde). Deuxièmement, l'incompatibilité du STM avec les surfaces isolantes rend les mesures délicates sur les échantillons mésoscopiques individuels électriquement contrôlables et manipulables. Jusqu'il y a peu, seules des mesures au STM sur des échantillons macroscopiques électriquement contrôlés [10], ou sur des échantillons mésoscopiques magnétiquement contrôlés [11] ont été réalisées. Néanmoins, la plupart des difficultés inhérentes à ce type d'expérience ont été récemment surmontées dans le laboratoire d'accueil, grâce à un STM compatible avec des échantillons mésoscopiques, permettant l'étude de la dynamique des quasi-particules dans un supraconducteur inhomogène en utilisant le courant tunnel du STM comme un injecteur local de quasi-particules, et en mesurant les conséquences globales de cette injection sur le transport [12]. 1) Caractérisation de films minces Le nitrure de titane (TiN) étant un des matériaux les plus prometteurs pour la réalisation de circuits quantiques supraconducteurs et parce que sa croissance par déposition par pulvérisation cathodique est maitrisée à l'IRAM [13], la thèse se focalisera d'abord sur ce supraconducteur. De plus, ce matériau s'est révélé compatible avec les études au STM à très basses températures [5,14]. Cependant, les films minces élaborés dans différents laboratoires et par différentes techniques peuvent présenter de très différentes propriétés supraconductrices. Mis à part la constance de l'existence de supraconductivité inhomogène, caractérisée par des fluctuations spatiales de l'amplitude du gap supraconducteur, qui se développent à l'approche de la transition supraconducteur désordonné-isolant, la densité d'états électronique est complètement gapée pour certains films quand d'autres présentent des états localisés sous le gap [5,12]. De manière plus importante, des films de TiN non stœchiométriques se révèlent être composés d'un mélange de régions normales et de régions supraconductrices [14]. De plus, un pseudogap existe, caractérisé par une densité d'états fortement diminuée au niveau de l'énergie de Fermi au dessus de Tc, la température critique supraconductrice, et a été observé dans certains films de TiN [15], alors qu'il est absent dans d'autres films avec la même Tc [5]. La première partie du projet sera par conséquent consacrée à l'étude complète de films minces produits à l'IRAM, à la fois par des mesures de transport, et des mesures de microscopie et spectroscopie à effet tunnel. Dans un second temps, une comparaison sera faite avec d'autres supraconducteurs désordonnés : NbSi produit au CSNSM, InO produit à l'Institut Néel et NbN produit à l'INAC. Des cartes similaires de densité d'états locale seront réalisées pour chacun de ces matériaux, ainsi que des mesures de transport. Le degré de désordre sera ajusté en faisant varier les conditions de croissance et l'épaisseur du film. 2) Visualisation de vortex Des vortex, portant chacun un quantum de flux, se développent dans les films supraconducteurs soumis à un champ magnétique. Leurs cœurs contiennent une singularité du paramètre d'ordre supraconducteur et se comportent ainsi comme des pièges pour les quasi-particules. Ces vortex s'observent au STM en polarisant la jonction tunnel à une énergie proche du gap supraconducteur [16]. Cependant, dans les supraconducteurs très désordonnés, la densité d'états dans les vortex est à peine distinguable du pseudogap de l'état normal et les vortex semblent alors délocalisés [17]. Dans un scénario bosonique de transition supraconducteur-isolant pilotée par un champ magnétique il est attendu qu'ils se condensent quand les paires de Cooper deviennent elles mêmes localisées [18]. Dans le projet, des études au STM de films supraconducteurs hautement désordonnés sous champ magnétique seront réalisées pour examiner le rôle possible des vortex dans les processus de dissipation à hautes fréquences et pour comprendre la contribution de la dynamique des vortex dans le processus de détection de photon par inductance cinétique. 3) Microscopie tunnel dans un nanofil supraconducteur hors d'équilibre Une fois les films minces supraconducteurs complètement caractérisés, des nanofils seront gravés pour réaliser simultanément des mesures de transport et de microscopie à effet tunnel sur un échantillon mésoscopique unique. Très récemment, il a été démontré qu'il était possible dans le montage expérimental du laboratoire d'accueil de localiser et sonder un unique nanofil supraconducteur de TiN mis hors d'équilibre [12]. Il a été possible de visualiser un hotspot normal (zone non supraconductrice) localisé, maintenu par chauffage par effet Joule au dessus du courant de piégeage supraconducteur. Ces hotspots sont supposés être au cœur du mécanisme de détection de photons dans les fils supraconducteurs transportant du courant. En accord avec les travaux sur les films minces décrits plus haut, les inhomogénéités supraconductrices et l'immunité des propriétés supraconductrices au procédé de nanofabrication et à la miniaturisation du matériau supraconducteur seront étudiées. Les densités d'états hors équilibre dans des échantillons polarisés seront mesurées pour comprendre la formation de zones à l'état normal. Il sera en particulier possible de distinguer les hotspots des vortex. Nous rechercherons les états évanescents sous le gap à l'interface S-N et caractériserons le profil de la fonction de distribution le long du fil [19]. Un deuxième type d'imagerie, dit scanning critical current microscopy sera aussi mis en œuvre. L'efficacité locale de la brisure des paires de Cooper par l'injection de quasi particules à différentes énergies par la pointe du STM sera déduite en enregistrant le courant critique du nanofil en fonction de la position de la pointe. La possible corrélation des cartes de courant critique ainsi réalisées avec les inhomogénéités spatiales de l'amplitude du gap, ou avec les états sous le gap sera analysée. Les résultats seront utilisés pour mieux comprendre la dépendance spatiale de l'efficacité de détection des photons [20], et le rôle des inhomogénéités dans le comportement des détecteurs supraconducteurs [8]. Des expériences similaires seront effectuées sous champ magnétique quand la pointe du STM sera positionnée à différentes distances du cœur d'un vortex pour comprendre la compétition entre le piégeage des quasi-particules dans le vortex et le processus de recombinaison des paires de Cooper. Le but de cette thèse est de comprendre les mécanismes à l'origine de l'anomalie électromagnétique dans les supraconducteurs très désordonnés qui empêche l'obtention de performances optimales dans les détecteurs de photons. Dans le cadre de ce projet, des collaborations seront entreprises avec Julia Meyer (UJF) et Manuel Houzet (CEA-INAC), deux théoriciens de la matière condensée à Grenoble qui cherchent à modéliser les supraconducteurs désordonnés et les phénomènes hors équilibre. Le projet bénéficiera aussi d'échanges avec Alessandro Monfardini (Institut Néel-CNRS) qui est impliqué dans le projet NIKA (New IRAM KID Arrays), un instrument dans lequel les détecteurs supraconducteurs à inductance cinétique sont employés pour détecter le rayonnement millimétrique de l'univers. La thèse sera encadrée par Florence Lévy-Bertrand, qui effectue à l'Institut Néel des mesures de résonateurs micro-ondes pour la réalisation de détecteurs supraconducteurs à inductance cinétique et par Claude Chapelier, responsable de l'activité STM à l'INAC et qui coordonne un projet ANR (ELODIS2) sur les supraconducteurs désordonnés hors équilibre depuis décembre 2016. References : 1-H.G. LeDuc et al., Titanium nitride films for ultrasensitive microresonator detectors, Appl. Phys. Lett. 97, 102509 (2010). 2-B.H. Eom et al., A wideband, low-noise superconducting amplifier with high dynamic range, Nature Phys. 8, 623 (2012). 3-V.F. Gantmakher and V.T. Dolgopolov, Superconductor-insulator quantum phase transition, Physics+Usp. 53, 1 (2010). 4-M.A. Skvortsov and M.V. Feigel'man, Superconductivity in disordered thin films: giant mesoscopic fluctuations, Phys. Rev. Lett. 95, 057002 (2005). 5-B. Sacépé et al., Disorder-Induced Inhomogeneities of the Superconducting State Close to the Superconductor-Insulator Transition, Phys. Rev. Lett. 101, 157006 (2008). 6-E.F.C. Driessen et al., Strongly Disordered TiN and NbTiN s-Wave Superconductors Probed by Microwave Electrodynamics, Phys. Rev. Lett. 109, 107003 (2012); P.C.J.J. Coumou et al., Electrodynamic response and local tunneling spectroscopy of strongly disordered superconducting TiN films, Phys. Rev. B 88, 180505(R) (2013). 7-J.S. Gao et al., A titanium-nitride near-infrared kinetic inductance photon-counting detector and its anomalous electrodynamics, Appl. Phys. Lett. 101, 142602 (2012). 8-J. Bueno et al., Anomalous response of superconducting titanium nitride resonators to terahertz radiation, Appl. Phys. Lett. 105, 192601 (2014). 9-P.J. de Visser et al., Number Fluctuations of Sparse Quasiparticles in a Superconductor, Phys. Rev. Lett. 106, 167004 (2011). 10-A. Maldonado et al., Supercurrent on a vortex core in 2H-NbSe2: Current-driven scanning tunneling spectroscopy measurements, Phys. Rev. B 88, 064518 (2013). 11-H. le Sueur et al., Phase Controlled Superconducting Proximity Effect Probed by Tunneling Spectroscopy, Phys. Rev. Lett. 100, 197002 (2008). 12-E.F.C. Driessen et al., in preparation (2015). 13- G. Coiffard et al., Uniform non-stoichiometric titanium nitride thin films for improved kinetic inductance detector array, submitted, Arxiv:1510.01876 (2015). 14- W Escoffier et al., anomalous proximity effect in an Inhomogeneous Disordered Superconductor, Phys. Rev. Lett. 93, 217005 (2004). 15- B. Sacépé et al., Pseudogap in a thin film of a conventional superconductor, Nature. Commun. 1:140 doi: 10.1038/ncomms1140 (2010). 16- H.F. Hess et al, Scanning –Tunneling-Microscope observation of the Abrikosov Flux Lattice and the Density of States near and inside a Fluxoid, Phys. Rev. Lett. 62, 214 (1989). 17- Y. Noat et al., Unconventional superconductivity in ultrathin superconducting NbN films studied by scanning tunneling spectroscopy, Phys. Rev. B 88, 014503 (2013). 18- MPA Fisher, Quantum Phase Transitions in Disordered Two-Dimensional Superconductors, Phys. Rev. Lett. 65, 923 (1990). 19- N. Vercruyssen et al., Evanescent states and nonequilibrium in driven superconducting nanowires, Phys. Rev. B 85, 224503 (2012). 20- Miao et al., Non-uniform absorption of terahertz radiation on superconducting hot electron bolometer microbridges, Applied Physics Letters 104, 052605 (2014).

  • Titre traduit

    Scanning tunneling microscopy and spectroscopy of superconducting nanowires driven out of equilibrium


  • Résumé

    1-Scientific context Superconductors with a large normal-state resistivity (> 100 µΩcm), such as titanium nitride (TiN), have recently gained a lot of interest from the engineering community. Their large resistivity makes them ideal materials for kinetic inductance detectors [1], superconducting parametric amplifiers [2] and various other applications. At the same time, the large resistivity implies a very short mean free path for the electrons, of the order of the interatomic distance. This short mean free path gives rise to localization of electrons, which directly competes with superconductivity and gives rise to a superconductor-to-insulator transition [3]. It has been shown both theoretically [4] and experimentally [5] that close to this transition, the superconducting state becomes intrinsically inhomogeneous, with mesoscopic regions of larger and smaller order parameter (variations up to 20%), that measure up to 50 nm in diameter. It is clear that this electronic inhomogeneity should influence the quasiparticle dynamics in such a material. In effect, it has been observed that the electrodynamic response of strongly disordered superconductors is increasingly modified with increasing disorder [6]. Experiments with superconducting resonators have shown that TiN and NbTiN have a large dispersive response to incident radiation, without the expected corresponding dissipative response [2]; similarly, there is a large difference in dispersive and dissipative relaxation times for these resonators [7] that disappears at large enough temperature and incident radiation power [8]. Qualitatively, these observations could be explained by a model where quasiparticles are trapped in regions with lower order parameter, intrinsically present in these materials. However, until now the only experiments that allow seeing the dynamics of an inhomogeneous superconducting system, are GHz frequency measurements on superconducting resonators. These experiments are very sensitive to minor changes in the superfluid density and number of quasiparticles [9], but necessarily probe a macroscopic volume of the superconductor, rendering explanation of the measurements in terms of the inhomogeneity difficult. Scanning tunneling microscopy (STM), on the other hand, is the ideal tool to map the electronic properties of a material on a nanometer scale. However, using STM to study the quasiparticle dynamics is difficult. First, the measurement bandwidth of an STM is many orders of magnitude smaller than the relevant timescales in the superconductor (picoseconds to microseconds). Secondly, the incompatibility of STM with insulating surfaces makes measurements on individual, mesoscopic devices that can be electrically controlled and manipulated, very challenging. Until recently, only STM experiments on macroscopic devices that were electrically controlled [10], or on mesoscopic devices that were only controllable magnetically [11] have been performed. We have recently overcome most difficulties by designing an STM-compatible environment of a mesoscopic device, which allows studying the quasiparticle dynamics in an inhomogeneous superconductor by using the STM tunneling current as a local quasiparticle injector, and measuring the global consequences of this injection in transport [12]. 2-Scientific program The aim of this project is to unveil the role of inhomogeneities and localized single particle states in the dynamic of quasi-particles in disordered superconductors. 2a characterization of bare films Because TiN is one of the most promising material for the realization of superconducting quantum devices and because its growth by sputtering deposition is mastered at IRAM [13], the PhD program will be focused first on this superconductor. Moreover, this material proved to be suitable for STM studies at very low temperature [5,14]. However, thin TiN films elaborated in different laboratories and by different techniques may display very different superconducting properties. Besides the spontaneous inhomogeneous superconducting state, characterized by spatial fluctuations of the superconducting gap amplitude, which develops when approaching the disorder-driven superconductor-to-insulator transition, the electronic density of states is fully gapped for some films whereas others display localized sub-gap states [5,12]. More drastically, non-stoichiometric TiN films appeared to be composed of a mixture of normal regions and superconducting ones [14]. In addition, a pseudogap state characterized by a strongly depressed density of states at the Fermi energy above Tc, the superconducting critical temperature, has been observed in some TiN films [15] whereas it is absent in other films with the same Tc [5]. The first part of the project will therefore be devoted to the complete description of bare films grown at IRAM both by transport measurements and scanning tunneling microscopy and spectroscopy. Illustration of the emergent granularity : Spatial map of the superconducting order parameter measured in TiN [5] showing inhomogeneities on a mesoscopic scale. In a second step, a comparison will be done with other disordered superconductors: NbSi grown at CSNSM, InO grown at Néel Institute and NbN grown at INAC. Similar maps of the local density of states will be performed for each of these materials together with in situ transport measurements. The degree of disorder will be tuned by varying the growth conditions and the thickness of the film 2b Vortex matter When exposed to a magnetic field, vortices, which carry quantized flux, develop in superconducting films. Their cores bear a singularity of the superconducting order parameter and therefore behave as quasi-particles traps. These vortices can be imaged with an STM by polarizing the tunneling junction near the superconducting gap edge energy [16]. However, in highly disordered superconductors the density of states inside vortices is hardly distinguishable from the pseudogap normal state and vortices seem delocalized [17]. In a bosonic scenario of the magnetic field-driven superconductor-to-insulator transition they are expected to condense when the Cooper pairs are getting themselves localized [18]. In this project, STM studies of highly disordered superconducting films under magnetic field will be performed in order to investigate the possible role of the vortices in dissipation processes at high frequency and to understand the vortex dynamic contribution in the kinetic inductance photon detection process. 2c tunneling spectroscopy in a superconducting nanowire driven out-of-equilibrium Once the bare superconducting films will be fully characterized, nanowires will be etched in order to perform simultaneously transport measurements and scanning tunneling spectroscopy superconducting on a single mesoscopic device. Very recently, we have demonstrated that it is possible in our experimental setup to locate and probe a single superconducting TiN nanowire driven out-of-equilibrium [12]. We have been able to visualize the localized normal hotspot which is maintained by Joule heating above the superconducting retrapping current. These hotspots are believed to be at the heart of the photon detection mechanism in current-carrying superconducting strips. In line with the work on bare films described above, we will probe the superconducting inhomogeneities and the immunity of the superconducting properties to the nanofabrication process and to the downsizing of the superconducting material. We will also study the non-equilibrium density-of-states in voltage biased devices, to investigate the formation of normal zones. We will in particular be able to distinguish hot spots from vortices. We will seek evanescent subgap states at the S-N interface and characterize the distribution function profile along the wire [19]. A second kind of imaging will be also performed that we named scanning critical current microscopy. In this technique the pair breaking efficiency of the injection of quasiparticle at different energies by the STM tip will be deduced by monitoring the critical current of the superconducting nanowire as a function of the tip position. The possible correlation of this critical current with the spatial inhomogeneities in the gap amplitude, or sub-gap states will be analyzed. The results will be used to understand better the position dependence of the photon detection efficiency [20], and the role of inhomogeneity in the behavior of superconducting detectors [8]. Similar experiments will be done under magnetic fields where the STM tip will be positioned at various distances from a vortex core in order to understand the competition between the trapping of quasiparticles inside the vortex and the recombination process into Cooper pairs. The goal of this PhD project is to understand the mechanisms at the root of the anomalous electrodynamics in highly disordered superconductors which prevents from reaching the ultimate performances of photon detectors. In the framework of the project, collaborations will be undertaken with Julia Meyer (UJF) and Manuel Houzet (CEA-INAC) who have a profound interest in disordered superconductors and non-equilibrium phenomena. We will also benefit from exchanges with Alessandro Monfardini (Néel institute - CNRS) who is involved in the NIKA project (New IRAM KID Arrays), an instrument in which superconducting kinetic inductance detectors are used to detect millimeter-wave radiation from the universe. References 1-H.G. LeDuc et al., Titanium nitride films for ultrasensitive microresonator detectors, Appl. Phys. Lett. 97, 102509 (2010). 2-B.H. Eom et al., A wideband, low-noise superconducting amplifier with high dynamic range, Nature Phys. 8, 623 (2012). 3-V.F. Gantmakher and V.T. Dolgopolov, Superconductor-insulator quantum phase transition, Physics+Usp. 53, 1 (2010). 4-M.A. Skvortsov and M.V. Feigel'man, Superconductivity in disordered thin films: giant mesoscopic fluctuations, Phys. Rev. Lett. 95, 057002 (2005). 5-B. Sacépé et al., Disorder-Induced Inhomogeneities of the Superconducting State Close to the Superconductor-Insulator Transition, Phys. Rev. Lett. 101, 157006 (2008). 6-E.F.C. Driessen et al., Strongly Disordered TiN and NbTiN s-Wave Superconductors Probed by Microwave Electrodynamics, Phys. Rev. Lett. 109, 107003 (2012); P.C.J.J. Coumou et al., Electrodynamic response and local tunneling spectroscopy of strongly disordered superconducting TiN films, Phys. Rev. B 88, 180505(R) (2013). 7-J.S. Gao et al., A titanium-nitride near-infrared kinetic inductance photon-counting detector and its anomalous electrodynamics, Appl. Phys. Lett. 101, 142602 (2012). 8-J. Bueno et al., Anomalous response of superconducting titanium nitride resonators to terahertz radiation, Appl. Phys. Lett. 105, 192601 (2014). 9-P.J. de Visser et al., Number Fluctuations of Sparse Quasiparticles in a Superconductor, Phys. Rev. Lett. 106, 167004 (2011). 10-A. Maldonado et al., Supercurrent on a vortex core in 2H-NbSe2: Current-driven scanning tunneling spectroscopy measurements, Phys. Rev. B 88, 064518 (2013). 11-H. le Sueur et al., Phase Controlled Superconducting Proximity Effect Probed by Tunneling Spectroscopy, Phys. Rev. Lett. 100, 197002 (2008). 12-E.F.C. Driessen et al., in preparation (2015). 13- G. Coiffard et al., Uniform non-stoichiometric titanium nitride thin films for improved kinetic inductance detector array, submitted, Arxiv:1510.01876 (2015). 14- W Escoffier et al., anomalous proximity effect in an Inhomogeneous Disordered Superconductor, Phys. Rev. Lett. 93, 217005 (2004). 15- B. Sacépé et al., Pseudogap in a thin film of a conventional superconductor, Nature. Commun. 1:140 doi: 10.1038/ncomms1140 (2010). 16- H.F. Hess et al, Scanning –Tunneling-Microscope observation of the Abrikosov Flux Lattice and the Density of States near and inside a Fluxoid, Phys. Rev. Lett. 62, 214 (1989). 17- Y. Noat et al., Unconventional superconductivity in ultrathin superconducting NbN films studied by scanning tunneling spectroscopy, Phys. Rev. B 88, 014503 (2013). 18- MPA Fisher, Quantum Phase Transitions in Disordered Two-Dimensional Superconductors, Phys. Rev. Lett. 65, 923 (1990). 19- N. Vercruyssen et al., Evanescent states and nonequilibrium in driven superconducting nanowires, Phys. Rev. B 85, 224503 (2012). 20- Miao et al., Non-uniform absorption of terahertz radiation on superconducting hot electron bolometer microbridges, Applied Physics Letters 104, 052605 (2014).