Méthodes de résonance cyclotronique

par Julien Bouclon

Projet de thèse en Chimie Physique

Sous la direction de Geoffrey Bodenhausen.

Thèses en préparation à Paris Sciences et Lettres , dans le cadre de École doctorale Chimie physique et chimie analytique de Paris Centre (Paris) , en partenariat avec Laboratoire des Biomolécules (laboratoire) et de École normale supérieure (Paris ; 1985-....) (établissement de préparation de la thèse) depuis le 01-10-2014 .


  • Résumé

    La spectrométrie de masse fournit deux types d'informations : la masse moléculaire des molécules présentes dans un mélange, en une seule expérience, et leurs structures après isolation suivie de fragmentation, péniblement obtenues une à une. Inventée en 1987, la spectrométrie de masse FT-ICR bidimensionnelle permet de s'affranchir de cette isolation et d'obtenir toutes ces informations en une seule expérience, quelle que soit la complexité de l'échantillon. Néanmoins, jusqu'à présent la spectrométrie de masse FT-ICR 2D n'a pas eu de succès du côté des applications analytique, du à la faible résolution des spectres, le temps d'analyse et la taille des données générées nécessitant des temps de des temps de processing très longs. Mon travail est focalisé sur ces limitations. Je programme un simulateur de spectre 2D pour mettre en lumière les effets du temps, de l'amplitude et de la phase des pulses sur la phase et le rayon d'orbite des ions précurseurs et fragments afin de créer de nouvelles séquences de pulses. Je développe également des méthodes d'échantillonnage aléatoire afin d'obtenir de meilleures résolutions de spectres pour un temps donné. Finalement, je travaille sur les applications de la spectrométrie de masse FT-ICR 2D sur des échantillons complexes afin de montrer le potentiel de cette technique.

  • Titre traduit

    Cyclotronic resonance methods


  • Résumé

    Mass spectrometry provides two kinds of information: about molecular masses of molecules, obtained all at once, and about structure through fragmentation, painfully obtained one by one. Proposed in 1987, two-dimensional FT-ICR-MS allow simultaneous parallel acquisition of structural information regardless of the number of molecules, opening a new way to analyze complex samples without prior chromatographic separation. However, so far 2D FT-ICR MS has not found any analytical applications as the resolution of 2D ICR spectra was too low, the acquisition time too long, and the data generated too large, leading to excessive data processing time. My work is focused on overcoming these limitations. I am programming a 2D spectrum simulator to investigate the effect of time, amplitude and phase of pulses on the phases and orbit radii of precursors and fragments in order to design new pulses sequences. I develop non-uniform sampling acquisition methods to get a better resolution for a given acquisition time. And finally I work on applications of 2D FT-ICR MS on real-world samples to demonstrate its potentialities.