Estimation de la composition chimique des aérosols à partir de leurs propriétés optiques

Retrieval of Aerosol Chemical Composition based on aerosol optical properties

• Auteur / Autrice : Shuo Wang
• Direction : Weidong Chen, Weijung Zhang, Weixiong Zhao
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 08/12/2020
• Etablissement(s) : Littoral en cotutelle avec Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics (AIOFM), Heifei, china
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de physico-chimie de l'atmosphère (Dunkerque, Nord) - Laboratoire d'Optique Atmosphérique (LOA) - Laboratoire de Physico-Chimie de l'Atmosphère / LPCA
• Jury : Président / Présidente : Xiaojing Jia
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jean-Claude Roger, Xiaodan Guan, Marc Mallet, Suzanne Crumeyrolle
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Jean-Claude Roger, Xiaodan Guan

Mots clés

Mots clés contrôlés

Télédétection

Propriétés optiques

Densité

Composition chimique

Aérosols atmosphériques

Mots clés libres

Composition chimique des aérosols

Coefficient d'Ǻngström

Indice de réfraction complexe

Densité des aérosols

Mesures in-situ

Télédétection

Aerosol chemical composition

Ǻngström exponent

Complex refractive index

Aerosol density

In-situ measurement

Remote sensing

Résumé

La composition chimique des aérosols permet de mieux comprendre leurs interactions avec le changement climatique et la santé humaine. La composition chimique des aérosols est étroitement liée aux propriétés optiques. Actuellement, les propriétés optiques des aérosols sont mesurées, intégrées ou non sur la colonne atmosphérique, à une échelle globale. Le développement d'algorithmes permettant de déterminer, à une résolution spatiale et temporelle élevée, la composition chimique des aérosols à partir de leurs propriétés optiques est essentiel. Ce travail de thèse vise à tester et à améliorer les méthodes actuelles de classification et d'estimation de la composition chimique des aérosols. (1) Méthodes basées sur le coefficient d'Ǻngström (AE) : ces méthodes s'appuient sur la dépendance spectrale du coefficient de diffusion (SAE) et d'absorption (AAE). En effet, de nombreuses recherches distinguent les différents types d'aérosols en fonction de leur SAE et AAE. Afin de déterminer des valeurs seuils des SAE et AAE pour différents aérosols absorbants, la dépendance spectrale du SAE et AAR en fonction de la taille des particules, l'épaisseur relative d'une éventuelle couche surfacique et les longueurs d'ondes choisies pour le calcul. Les résultats montrent que SAE et AAE dépendent fortement des longueurs d'onde utilisées et sont également fortement affectés par la taille de l'aérosol. Les différents types de particules peuvent exister dans l'atmosphère dans les mêmes classes de taille et dans ce cas, SAE et AAE ne peuvent pas être utilisés pour distinguer efficacement ces différents composants.(2) Méthodes basées sur k : le but de ces méthodes est d'estimer la concentration massique des différents composants de l'aérosol à partir de la paie imaginaire de l'indice de réfraction (CRI, m=n + k i). A partir des indices de réfraction et de la variation spectrale de l'albédo à diffusion unique (dSSA), reportés par le réseau AERONET, la variation de la composition chimique des aérosols intégrée sur la colonne a été estimée puis comparée à la distribution saisonnière des émissions d'aérosols couplée au transport régional pendant différentes saisons. Cette comparaison montre des résultats très encourageants même si les compositions chimiques sont sensiblement différentes (intégrées sur la colonne et estimée en surface). La validation de cette méthode nécessite donc de disposer de jeux de mesures de la composition chimique plus comparables.(3) Méthode de k-p : afin de faciliter la distinction entre les poussières minérales (MD) et le carbone organique (OC), une nouvelle méthode basée sur la partie imaginaire du CRI (k) et de la densité des aérosols (p) a été développée. L'application de cet algorithme sur des données (propriétés optiques et physiques) recueillies lors d'une campagne d'observation à Shouxian permet d'obtenir la variation de la composition chimique des aérosols en temps réel. La composition chimique de l'aérosol estimé par cette méthode est cohérente avec les résultats des mesures in-situ. La concentration massique des MD est la moins bien estimée par cet algorithme (R²=0.43) probablement dur à une plus grande incertitude dans la mesure.

Aerosol chemical composition is an essential factor to better understand aerosol interactions with climate change, atmospheric environment and human health. Aerosol optical property is closely associated to chemical composition. Nowadays, vertical and global aerosol optical properties are measured. Development of aerosol chemical composition retrieval algorithm based on optical properties is essential to derive aerosol chemical composition with high spatial and temporal resolution. This thesis aims to test and improve the present methods for aerosol chemical composition classification and retrieval. (1) Ǻngström Exponent (AE) methods : these methods are based on Scattering (SAE) ans Absorption (AAE) AE to derive absorption coefficients by different aerosols or distinguish aerosol types, but many studies used different SAE and AAE values or thresholds. To understand these discrepancies, SAE and AAE dependencies to particle size, relative coating thickness and wavelength pairs were studied for different absorbing aerosols. The results reveal that SAE and AAE depend on wavelength pairs used for calculations and are also greatly influenced by aerosol size, thus knowledge of aerosol size information could reduce the uncertainty of calculating absorption coefficients by different aerosols using AAE. As aerosol particles could exist within the same size bin, SAE and AAE cannot be used to distinguish different compositions effectively by setting thresholds.(2)k-based methods : these methods aim to retrieve the mass concentrations of different aerosol compounds based on the imaginary part of Complex Refractive Index (CRI, m=n + k i). For the application and examination of the k-based methods, columnar aerosol chemical compositions were retrieved based on CRI and spectral variation of Single Scattering Albedo (dSSA) using long-term AERONET measurements. Dependence of retrieved columnar aerosol chemical compositions on regional transported was investigated in different seasons. This result is comparable to seasonal aerosol emission distribution and transport process. But the reliable aerosol chemical composition at the same level is still needed to verify algorithm. (3) k-p method : to tackle the difficulty to distinguish Organic Carbon (OC), from Mineral Dust (MD), a new method based on CRI imaginary part (k) and aerosol density (p) was developed. This algorithm was used to obtain the real-time aerosol chemical composition varation during an observation campaign in Shouxian. The retrieved aerosol chemical compositions were consistent with in-situ measurements.The weaker agreement (R²=0.43) of MD compared to the other species is due to the larger uncertainties from retrievals and measurements.