Abattements des polluants prioritaires et émergents par charbon actif

par Ronan Guillossou

Projet de thèse en Sciences et Techniques de l'Environnement

Sous la direction de Johnny Gasperi et de Julien Le roux.

Thèses en préparation à Paris Est , dans le cadre de SIE - Sciences, Ingénierie et Environnement , en partenariat avec LEESU - Laboratoire Eau Environnement et Systèmes Urbain (laboratoire) depuis le 01-10-2016 .


  • Résumé

    Les travaux engagés en début de la phase 4 du programme OPUR (2012-2017) se sont intéressés à l'échelle d'un pilote industriel à l'élimination de nombreux micropolluants prioritaires et émergents par charbon actif. Si cette technologie est couramment employée pour la production d'eau potable, cette dernière n'a été transférée que depuis peu au domaine des eaux usées et les connaissances sur ses performances sont encore limitées. Cette thèse est encadrée par Johnny Gaspéri et Julien Le Roux et est menée en étroite collaboration avec la Direction du Développement et de la Prospective du SIAAP. Elle s'appuie sur une double approche, à la fois sur le pilote industriel de traitement des eaux usées par charbon actif mis en œuvre par le SIAAP sur la station d'épuration de Seine Centre et diverses expériences au laboratoire. La thèse s'inscrit dans la continuité des travaux précédents (Mailler, 2015) et s'organise autour de trois axes d'études. Le premier concerne l'optimisation du procédé (lit fluidisé de charbon actif), en s'intéressant tout d'abord à l'influence du type de charbon utilisé. Plusieurs charbons actifs en micro-grains sont caractérisés et testés en laboratoire et le plus prometteur sera ensuite testé à l'échelle industrielle. Les performances d'élimination seront comparées à celles des précédents charbons utilisés sur le pilote (charbons en micro-grains et en poudre). D'autre part, une attention est portée sur l'influence des conditions d'exploitation du procédé, notamment ses performances sans renouvellement du lit de charbon pour estimer l'importance du lit de charbon vis-à-vis de l'ajout de charbon neuf. Enfin le couplage du charbon avec une pré-ozonation sera étudié au laboratoire pour évaluer son potentiel vis-à-vis des molécules faiblement abattues par le charbon seul. Le second axe porte sur la caractérisation fine des performances, avec tout d'abord l'utilisation d'outils tels que l'absorbance UV à 254 nm et la fluorescence 3D qui sont deux paramètres permettant de caractériser la matière organique dissoute et dont les abattements sont corrélés avec celui des micropolluants (Anumol et al., 2015; Mailler et al., 2016). Un autre outil utilisé est le screening non-ciblé par spectrométrie de masse haute résolution, qui permet de suivre l'évolution globale des molécules organiques et d'identifier des produits inconnus. Les résultats seront croisés avec ceux de la fluorescence 3D et de l'UV à 254 nm à l'aide de statistiques multilinéaires. Un suivi analytique ciblé est aussi mis en place, avec l'analyse de molécules émergentes telles que des biocides ou des néonicotinoïdes en plus d'un pool classique (antibiotiques, hormones, analgésiques, ...). De plus des campagnes de prélèvement le long de la filière eau d'une station d'épuration seront réalisées pour estimer le poids du procédé étudié dans l'élimination des micropolluants organiques par rapport aux traitements primaires et secondaires. Le troisième et dernier axe s'intéresse au processus d'adsorption des micropolluants sur le charbon actif, avec l'étude de données issues d'isothermes d'adsorption obtenus en laboratoire et la recherche de corrélations avec les propriétés des micropolluants, des charbons actifs et les données obtenues sur le pilote. Des expériences seront aussi menées pour modéliser l'adsorption des micropolluants sur la surface externe puis la migration à l'intérieur du charbon.

  • Titre traduit

    Removal of priority and emerging pollutants by activated carbon


  • Résumé

    Many organic micropollutants (OMP) are presents in aquatic ecosystems and can be toxic, biologically active and globally have a negative impact. One of the main source of OMPs in aquatic ecosystems is wastewater treatment plants (WWTP) effluents that are rejected in rivers, lakes and seas. Advanced processes from the drinking water industry have been increasingly transferred to the wastewater treatment field for OMPs removal and activated carbon adsorption is a promising solution as it is cheap, easy to use and flexible. This PhD thesis, started in October 2016, is supervised by Johnny Gasperi and Julien Le Roux and led in collaboration with the innovation and environment direction of the Paris public sanitation service (SIAAP). It is based on a double approach, with a large-scale activated carbon pilot (CarboPlus®, SAUR) installed on the Seine Centre plant supervised by the SIAAP, and diverse laboratory experiments. The thesis is organized around three axes: •The first one is focused on the operation and optimization of the performance of the industrial pilot by investigating (1) the influence of the activated carbon properties, (2) the influence of the operational conditions and (3) the interest of coupling ozonation and activated carbon adsorption. •The second axis is related to the advanced characterization of the impact of the treatment on water quality. It is based on (1) long-term targeted analysis campaigns for known and emerging molecules on both the plant and the pilot and (2) the use of characterization tools such as 3D fluorescence, UV absorbance and non-target screening for additional information. •The third one is about the study of micropollutants adsorption in wastewater. The goal is to study (1) the relationship between behavior in laboratory (isotherms) and in the pilot and (2) modelling the adsorption process. The first half of the thesis was devoted to the characterization and test of 7 newly commercialized micro-grain activated carbon. Their chemical (point of zero charge, acid and basic functional groups, CHNS-O content) and physical properties (textural properties, particle size, density) were determined and column tests were performed to study the relation between those properties and the UV absorbance and DOC removal. Jointly to those tests, sampling campaigns were carried out on the Seine Centre plant and the large-scale pilot to evaluate the benefits provided by an activated carbon adsorption after a conventional treatment for the removal of about fifty OMPs. The second half of the thesis will be focused on the performance of ozonation coupled to activated carbon in series, and the comparison to activated carbon adsorption alone. In this configuration, the main process is the fluidized activated carbon reactor and prior ozonation would be used at limited doses to remove OMPs that are persistent to activated carbon adsorption. Moreover, absorption isotherms of 13 pharmaceuticals will be analyzed to find relationships between behavior in laboratory and in the pilot, and to model the adsorption process. Finally, 3D fluorescence and UV absorbance data collected jointly to each OMPs analysis will be statistically analyzed to find correlations with OMPs removal and to develop surrogate models for future online monitoring in WWTP.