Diagnostic robuste de pile à combustible PEM par modélisation physique et mesures d'impédance : prise en compte de conditions dynamiques et du vieillissement

par Gauthier Jullian

Thèse de doctorat en Automatique - productique

Sous la direction de Catherine Cadet et de Christophe Bérenguer.

Thèses en préparation à Grenoble Alpes , dans le cadre de École doctorale électronique, électrotechnique, automatique, traitement du signal (Grenoble) , en partenariat avec CEA/LITEN (laboratoire) .


  • Résumé

    La pile à combustible PEMFC est un générateur électrochimique qui présente notamment un potentiel intéressant pour des applications automobiles et dont l'utilisation pourrait contribuer à répondre aux enjeux environnementaux associés aux transports. La faible durabilité des systèmes pile en général et de la pile en particulier constitue un des verrous technologiques qui freine son déploiement. Ses conditions de fonctionnement en termes de pression, de température et d'activité des gaz étant intimement liées aux cinétiques de dégradation des composants du générateur, il est donc nécessaire de les contrôler de manière la plus fine possible. Pour ce faire, une des premières étapes est de pouvoir les surveiller de manière fiable tout au long de la vie de la pile, en temps réel et sans engendrer de surcoûts importants. Les travaux de thèses présentés dans ce manuscrit ont pour objectif d'apporter des éléments de solution à ce problème par le développement d'une approche de diagnostic robuste des conditions opératoires de la pile sans mesure directe, en environnement dynamique et avec prise en compte du vieillissement. L'approche développée repose, d'un part sur l'utilisation d'un modèle physique qui permet de simuler le comportement d'une pile dans une large gamme de conditions opératoires et d'autre part sur des mesures de courant, de tension et d'impédance, simples à mettre en œuvre. Cette approche devrait permettre le développement d'une solution embarquée. Dans un premier temps, une campagne de 1000 h d'essais sur banc a permis de caractériser une pile à la fois dans ses conditions de fonctionnement nominal et dans des conditions représentatives de défauts de fonctionnement. Ces mesures ont permis de mettre en évidence l'influence des conditions internes de fonctionnement sur la réponse en tension de la pile ainsi que sur son impédance. Dans un second temps, le modèle développé au CEA, contenant un module de dégradation a été confronté avec les mesures expérimentales. Une détermination des constantes du modèle a été effectuée et il a été montré que le modèle estime correctement la tension et l'impédance aux hautes fréquences tout au long du vieillissement, confirmant bien la possibilité d'utiliser ce modèle pour un objectif de diagnostic. L'écart entre les mesures expérimentales et les sorties simulées par le modèle physique de pile - appelés résidus – sont des indicateurs sensibles aux défauts sur les conditions opératoires, mais insensibles aux conditions dynamiques d'utilisation de la pile. Dans un troisième temps, deux résidus, générés sur la tension de sortie de la pile et sur l'impédance hautes fréquences, ont donc été utilisés pour réaliser la détection de conditions opératoires anormales. Le choix des seuils de détection est une étape importante qui permet de régler les performances de détection. Dans cette étude, la méthode a été testée avec des seuils optimaux de 11mV et 5mΩ·cm2 qui ont permis d'obtenir un score de détection de 80 %. Finalement, une méthode de classification des défauts de conditions opératoires a également été proposée. Elle met à profit une base de données de résidus calculés pour chaque type de défauts pour entraîner un classifieur de type K-plus-proches-voisins, ce qui permet alors l'identification des défauts. Le score de l'isolation sur les 1000h de tests est d'environ 60% avec de grandes disparités en fonction des défauts. Ce score est de plus de 99% pour deux des défauts de l'étude (pressions élevées et humidités faibles), 63 % pour des pressions faibles mais seulement de 20% pour une chute de température ou une augmentation d'humidité. Ces travaux ont permis de conclure que l'approche consistant à utiliser un modèle physique permet de diagnostiquer la plupart des défauts avec un taux de fausse alarme faible pendant le vieillissement. La recherche de nouvelles mesures est une piste majeure pour augmenter le score des défauts mal détectés actuellement.

  • Titre traduit

    Robust diagnosis of PEM fuel cell by physical modelling and impedance measurements taking into account dynamic conditions and ageing


  • Résumé

    The PEMFC fuel cell is an electrochemical generator that has interesting potential for automotive applications and which use could help to meet pollution challenges. Poor management of system auxiliaries or malfunctions can place the fuel cell under operating conditions that accelerate degradation processes and shorten its useful life. The- operating conditions of the fuel cell core (temperature, humidity and partial pressures) must be monitored to identify as soon as possible and without any error abnormal situations, which is particularly difficult in dynamic operating conditions and during ageing. The aim of this thesis is to provide solutions to this problem. To that end, a robust diagnostic approach of operating conditions without direct measurement, in a dynamic environment and taking ageing into account has been developed. In order to characterize the fuel cell, a campaign of experimental tests on a test bench was carried out during 1000 hours of operation, with and without faults. This test campaign also allowed to verify to what extent the easily accessible polarization curves and impedance spectroscopy depend on the internal operating conditions. The approach developed is based on one hand on the use of a physical fuel cell model that capture its behaviour for given operating conditions and on the other hand on easy-access current, voltage and impedance measurements. Thus, this allows the development of an embedded solution that minimizes the number of sensors required. The differences between the experimental measurements and the outputs computed by the physical fuel cell model – called residuals – are indicators which are sensitive to faults in operating conditions, and insensitive to usual operating dynamic conditions. Two residuals, generated from fuel cell output voltage and high frequency impedance, are used to detect abnormal operating conditions thanks to threshold detection. The choice of the detection threshold levels allows to set the detection performance in terms of good detection and false alarm probabilities. In order to take ageing into account, a degradation module computes the decrease of fuel cell voltage with time so that ageing is taken explicitly into account by residuals. Going beyond detection alone, a method to class the operating conditions faults has also been proposed. It uses a database of residuals from various known faults to train a K-nearest-neighbour classifier, so that faults can be identified and classified. The model developed in the CEA was compared with experiments carried out on the test bench. An experimental determination of the model constants was carried out using electrochemical methods (cyclic voltammetry...) and numerical ones (linear regression). It appears that the model correctly computes voltage and high-frequency impedance, confirming the possible use of this specific model for diagnostic purpose. The method has been tested with optimal thresholds that have been empirically determined. The detection score obtained is 80%. The false alarm rate is less than 5% during the test. The K-NN classifier was then validated on experimental data. The classification score during the 1000h test is around 60% with large disparities depending on the faults. This score is more than 99% for two of the studied faults (high pressures and low humidity), 63% for low pressures but only 20% for a temperature drop or humidity increase. This work concluded that the approach using a physical model diagnosed most faults with a low level of false alarms during 1000 hours of ageing. The search of new measurements to increase the score of poorly diagnosed faults thus improving diagnostic performance is a main perspective.