Etude à l'échelle atomique de la plasticité et de la sur-stoechiométrie dans le dioxyde d'uranium

par Aurélien Soulie

Projet de thèse en Énergie nucléaire

Sous la direction de Frederico Garrido et de Jean-Paul Crocombette.

Thèses en préparation à Paris Saclay , dans le cadre de Particules, hadrons, énergie et noyaux: Instrumentation, Imagerie, Cosmos et Simulation , en partenariat avec Direction de l'énergie nucléaire-DANS (DEN-DANS) (laboratoire) et de Université Paris-Sud (établissement de préparation de la thèse) depuis le 02-11-2015 .


  • Résumé

    Lorsqu'un matériau est soumis à une irradiation, par des ions ou par des neutrons, il subit des modifications structurales aux échelles nano- et microscopiques qui dégradent ses propriétés macroscopiques (mécaniques, thermiques, etc..). De telles irradiations se produisent dans les réacteurs des centrales nucléaires, mais également lors de l'implantation des dopants dans les semi-conducteurs pour l'industrie micro-électronique. Pour quantifier et comprendre ces effets d'irradiations, des études fondamentales sont réalisées à l'aide de faisceaux d'ions. Si le comportement des matériaux métalliques est relativement bien compris, les évolutions des isolants (céramiques, semi-conducteurs) sous irradiation sont plus complexes. Expérimentalement la diffraction des rayons X, la microscopie électronique ou la spectroscopie de rétrodiffusion Rutherford montrent des évolutions discontinues, par pallier, des isolants sous irradiation. On ne comprend pas bien ces évolutions, en particulier par ce qu'il manque une modélisation numérique du comportement des isolants sous irradiation. On propose dans cette thèse de construire cette modélisation. Il s'agira d'utiliser de nouveaux outils numériques pour étudier l'effet des irradiations aux ions sur les isolants et leurs évolutions aux échelles atomiques. Pour cela on étudiera le paysage de défauts créés par l'irradiation à l'aide de ces nouveaux outils. L'enjeu majeur de cette thèse sera d'adapter à l'étude des isolants des méthodes utilisées dans les métaux. Les isolants présentent en effet des spécificités qui enrichissent le comportement sous irradiation mais compliquent sa description : existence de deux sous-réseaux cristallins (cationiques et anioniques), présence de défauts chargés, etc. Les développements méthodologiques seront testés sur l'oxyde d'uranium (UO2) qui est le composant principal du combustible des centrales nucléaires et pour lequel on dispose de nombreuses données expérimentales et énergétiques élémentaires. Celles-ci devront sans doute être complétées par des calculs ab initio à l'échelle atomique de type DFT. La modélisation ainsi développée pourra également être comparée à des résultats expérimentaux obtenus sur les oxydes de structure fluorite (UO2, CeO2, YSZ).

  • Titre traduit

    Atomic stacle study of plasticity and hyperstoichiometry in uranium dioxide


  • Résumé

    When a material is subjected to irradiation by ions or neutrons, it undergoes structural changes at the nano- and microscopic scales that degrades its bulk properties (mechanical, thermal, etc. ..). Such irradiations occurs in nuclear reactor cores but also during implantation of dopants in semiconductors for industry microelectronics. To quantify and understand the effects of radiation, fundamental studies are conducted using ion beam. If the behavior of metallic materials is relatively well understood, the evolution of insulators (ceramics, semiconductors) under irradiation are more complex. Experimentally, X-ray diffraction, electron microscopy or Rutherford backscattering spectroscopy show discontinuous evolutions in stages, of insulators under irradiation. We do not fully understand these evolutions, particularly because a numerical modeling of the behavior of insulators under irradiation is lacking. This thesis proposes to build this model. New numerical tools will be used to study ion-irradiation effects in insulators and their evolution at the atomic scale. For this, we will consider the irradiation-induced defects landscape with these new tools One of the main objectives of this thesis is to adapt methods already used in metals to the study of insulators. These have indeed specificities that enrich the behavior under irradiation but complicate its description: existence of two crystalline sublattices (cationic and anionic), presence of charged defects, .... Methodological developments will be tested on uranium oxide (UO2), which is the main component of the fuel in nuclear reactors and for which a lot of experimental and elementary energetic data are available. These may need to be supported with ab-initio calculations (DFT) at the atomic scale. The model developed may thus be compared to experimental results in fluorite oxides (UO2, CeO2, YSZ).