Contribution au Développement de Simulations Numériques des Dynamiques Electroniques et Moléculaires Pour des Biomolécules Environnés.

par Xiaojing Wu

Projet de thèse en Chimie


Sous la direction de Aurélien De la lande.

Thèses en préparation à Paris Saclay , dans le cadre de Sciences Chimiques : Molécules, Matériaux, Instrumentation et Biosystèmes , en partenariat avec Laboratoire de Chimie Physique (laboratoire) et de Université Paris-Sud (établissement de préparation de la thèse) depuis le 01-10-2015 .


  • Résumé

    Cette thèse porte sur deux projets visant au développement de nouvelles approches pour simuler les dynamiques moléculaire et électronique avec application à des biomolécules étendues. Dans la première partie nous cherchons à améliorer significativement la précision des simulations des propriétés rédox des protéines. Dans ce contexte, l'objectif est de recourir à des des champsde forces sophistiqués (modèle de Drude et AMOEBA) pour estimer les potentiels redox d'hémoprotéines. Nous avons dérivé des paramètres pour AMOEBA afin de décrire précisément les interactions électrostatiques avec l'hème. Une amélioration très encourageante est obtenue par rapport aux champs de forces standard. Le second projet vise à développer de nouvelles méthodes pour étudier la dynamique des électrons dans des biomolécules à l'échelle attoseconde en incluant les effets d'environnement. Nous avons conçu un couplage entre de la théorie de la fonctionnelle de la densité dépendant du temps (RT-TDDFT) et un modèle mécanique moléculaire (MMpol). Une implémentation efficace et robuste de cette méthode a été réalisée dans le logiciel deMon2k. L'utilisation de techniques d'ajustements de densités électroniques auxiliaires permet de réduire le coût de calcul des propagations RT-TDDFT

  • Titre traduit

    Contribution to the Development of Advanced Approaches for Electron and Molecular Dynamics Simulations in Extended Biomolecules


  • Résumé

    This thesis involves two projects devoted to the development of advanced approaches for simulating molecular and electron dynamics in extended biomolecules. The first project aims at significantly improving the accuracy of redox potentials of proteins by numerical simulations. We use sophisticated force fields (Drude model and AMOEBA) to perform molecular dynamics simulations on a series of heme proteins. We derived parameters for AMOEBA to accurately describe electrostatic interactions with heme. A very encouraging improvement is obtained compared to the standard force fields. The second project aims at developing original approaches for simulating ultrafast electron dynamics in biomolecules in contact to polarizable environments. We devised a combination of Real-time Time-Dependent Density Functional Theory (RT-TDDFT) and polarizable Molecular Mechanics (MMpol). An efficient and robust implementation of this method has been realized in deMon2k software. Density fitting techniques allow to reduce the computational cost of RT-TDDFT/MMpol propagations.