Caractérisation de la génération de second harmonique dans des nanostructures plasmoniques

par Maëliss Ethis de corny

Thèse de doctorat en Physique de la Matière Condensée et du Rayonnement

Sous la direction de Guillaume (phys) Bachelier et de Serge Huant.

Thèses en préparation à Grenoble Alpes , dans le cadre de École doctorale physique (Grenoble) , en partenariat avec Institut Néel (laboratoire) .


  • Résumé

    Les nanostructures métalliques ont la capacité de supporter des résonances de plasmons de surface localisés se caractérisant par une oscillation collective des électrons libres du métal. Ce phénomène, connu pour générer localement un champ électrique intense, peut notamment être exploité afin d'exalter les processus d'optique non-linéaire à l'échelle nanométrique. Au cours de cette thèse, nous nous sommes intéressés au processus de génération de second harmonique (SHG) de nanostructures en aluminium et en or. Tout d'abord, nous avons étudié l'origine du processus non-linéaire et mis en évidence le rôle important joué, dans l'or, par la contribution non-locale, issue des gradients de champ dans le volume de la nanostructure. Ensuite, nous avons montré, en associant un phénomène de double résonance et un accord des modes plasmoniques à l'excitation et à l'émission, qu'il est possible d'exalter fortement la réponse harmonique d'une nanoantenne compacte en aluminium. Dans l'optique d'obtenir une intensité non-linéaire encore plus importante, une stratégie est de coupler ces nanostructures à un nanocristal non-linéaire afin de bénéficier à la fois de la forte exaltation du champ générée par le métal et de la non-linéarité du cristal. Afin d'optimiser l'intensité harmonique générée par ces structures hybrides, disposer de nanocristaux possédant une forte non-linéarité intrinsèque est nécessaire. C'est pourquoi, au cours de cette thèse, nous avons mesuré la réponse harmonique de nanocristaux d'iodates de lantane isolés, afin d'estimer leur potentiel pour intégrer ce type de structure. De plus, un microscope optique en champ proche a été mis en place sur le dispositif expérimental permettant la manipulation de nanocristaux à proximité de structures métalliques. Cette thèse, en apportant de nouveaux éléments pour comprendre et optimiser le processus de SHG dans les nanostructures plasmoniques, offre de nouvelles perspectives pour confectionner des composants optiques efficaces pour la conversion de fréquence à l'échelle nanométrique.

  • Titre traduit

    Characterization of the second harmonic generation in plasmonic nanostructures


  • Résumé

    Plasmonic nanostructures have the ability to support localised surface plasmon resonances characterized by a collective oscillation of the free electrons in metal. This phenomenon, know to generate an intense local field, can be used to enhance nonlinear optical processes at the nanoscale level. In this thesis, we have investigated the second harmonic generation (SHG) process in aluminum and gold nanostructures. First, we have studied the origin of this nonlinear process and highlighted the major role played, in gold, by the bulk nonlocal contribution, originating from the field gradients inside the nanostructure volume. Then, we pointed out, by achieving a double resonance regime associated with a plasmonic mode matching at the excitation and emission, the possibility to enhance significantly the harmonic response of compact aluminum nanoantennas. In order to increase even more the nonlinear intensity, an idea is to couple these nanostructures to a nonlinear nanocrystal to benficiate both from the field enhancement provided by the metallic nanoantenna and from the nonlinearity of the nanocrystal. To optimise the harmonic intensity generated by these hybrid structures, have nanocrystals with a strong intrinsic nonlinearity is required. To this end, we have measured the harmonic response of single latanide iodate nanocrystals, in order to evaluate their ability to integrate this type of structure. Moreover, we have implemented a near-field optical microscope used to manipulate nancorystals in the vincinity of metallic nanostructures. This thesis, by bringing new elements to understand and optimise the SHG process in plasmonic nanostructures, provides new perspectives to elaborate efficient optical components to frequency conversion at the nanoscale.