Caractérisation des oxydes nanoporeux contenant des ions lourds en milieu aqueux

par Wilfried Louisfrema

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Anne Boutin et de Benjamin Rotenberg.

Thèses en préparation à Paris Sciences et Lettres , dans le cadre de École doctorale Chimie physique et chimie analytique de Paris Centre (Paris) , en partenariat avec École normale supérieure (Paris ; 1794-1985) (Etablissement de préparation de la thèse) depuis le 01-10-2013 .


  • Résumé

    La compréhension du comportement des oxydes nanoporeux tels que les argiles ou les zeolithes vis-à-vis de l'échange des ions de métaux lourds est importante non seulement dans des contextes d'environnements naturels (couches géologiques notamment) mais aussi dans de nombreux procédés industriels ou de dépollution (stockage des déchets nucléaires, traitement des sols, catalyse pour l'environnement ou l'énergie, ...). Il s'agit cependant de systèmes complexes, surtout en présence de métaux lourds, et de nombreux paramètres aussi bien macroscopiques que microscopiques doivent être pris en compte pour une description pertinente du matériau et des propriétés. Dans ces contextes, il est essentiel de bien comprendre et prédire le transport et la sorption des ions métalliques toxiques ou radioactives, dans ces matériaux nanoporeux. La modélisation moléculaire est un outil de choix pour comprendre les mécanismes microscopiques en jeu, en complément des expériences à l'échelle macroscopique. Les simulations moléculaires classiques, qui sont indispensables pour déterminer les propriétés de sorption, nécessitent une description fine des interactions à l'échelle atomique. Cependant, il n'existe pas de champ de forces satisfaisant pour les métaux lourds aqueux en contact avec les surfaces d'aluminosilicates. L'objectif de ce projet est développer des modèles microscopiques performants pour prédire les propriétés structurales, thermodynamiques et dynamiques des ions métalliques dans ces systèmes. Les résultats de simulation seront confrontés aux mesures expérimentales réalisées au Laboratoire de Réactivité et de Surface (UPMC, Paris) dans le cadre de ce projet.

  • Titre traduit

    Characterization of nanoporous oxides containing aqueous heavy metallic ions


  • Résumé

    Cation-rich aluminosilicates, which include clays and zeolites, are some of the principal minerals found on the Earth’s surface.1 Their abundance, coupled with their ability to act as retention barriers for heavy metals, explains their involvement in a number of environmental and industrial contexts. These minerals play a key role in the dissemination of toxic pollutants in the environment, especially near industrial sites, but also in current remediation strategies. In all these contexts, it is paramount that we acquire a better understanding and capacity to predict how charged, radioactive or toxic metals are transported through and sorbed by these nanoporous minerals. Molecular modelling is widely recognized as an essential tool for this purpose, as it complements macroscopic experiments by allowing researchers to uncover and single out the microscopic mechanisms at play. Classical molecular simulations, which are required to compute the properties relevant to sorption, however, rely on an accurate description of interactions on the atomic scale. Such models are still lacking for heavy metals in contact with aluminosilicate surfaces. The aim of this project is to develop the microscopic models that will be used to predict the structural, thermodynamics and dynamics properties of heavy cationic species interacting covalently with functional groups found on the surface of nanoporous oxides. Theoretical predictions will be compared to experimental results obtained within a collaboration with the Laboratoire de Réactivité de Surface (UPMC, Paris).