Dynamique des phonons et des contraintes acoustiques ultra-rapides dans les matériaux ferroïques

Ultrafast acoustic phonon and strain dynamics in ferroic materials

• Auteur / Autrice : Ruizhe Gu
• Direction : Pascal Ruello, Виталий Гусев
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Ondes et matériaux
• Date : Soutenance le 27/06/2022
• Etablissement(s) : Le Mans
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Matière, Molécules Matériaux et Géosciences (Le Mans)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des Molécules et Matériaux du Mans (Le Mans ; 2012-....) - Institut des Molécules et Matériaux du Mans / IMMM
• Jury : Président / Présidente : Vincent Garcia
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Pascal Ruello, Виталий Гусев, Vincent Garcia, Agnès19..-.... Huynh
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Matias Bargheer, Norberto Daniel Lanzillotti-Kimura

Mots clés

Mots clés contrôlés

Impulsions picosecondes

Germanium

Ferrite de Bismuth

Dynamique ultra-rapide

Phonons

Mots clés libres

Physique du solide

Optique ultra-rapide

Diffraction des rayons X resolue en temps

Couplage electron-phonon

Materiaux ferroiques

GeTe

BiFeO3

Solid state physics

Ultrafast optics

Time-resilved X-ray diffraction

Electron-phonon coupling

Ferroic materials

GeTe

BiFeO3

Résumé

Dans ce travail de these, il est question de l’etude de la dynamique ultra-rapide des electrons et des phonons dans les materiaux ferroïques, tels le GeTe et BiFeO3. Ces travaux experimentaux sont realises en faisant appel a des techniques d’optique ultra-rapide et de diffraction des rayons X resolue en temps.Dans la premiere partie de ces recherches, nous avons etudie ces dynamiques dans le materiau GeTe qui est le systeme de reference des materiaux dit a "transition de phase" ou "memoire optique". En particulier, le changement de l’etat amorphe a l’etat cristallin est deja utilise a l’echelle industrielle comme memoire optique car ces deux etats peuvent etre considere comme des "bit" haut et bas. Neanmoins, dans un objectif de developpement des technologies tres haute cadence (THz), i.e. au dela des frequence actuelle de l’electronique, il est necessaire de comprendre comment ce materiau (memoire optique) peut aussi etre employe a ces tres grandes frequences, c’est-a-dire qu’il est necessaire de connaitre la reponse du materiau à l’echelle de la picoseconde. Afin "d'ecrire" et "lire" avec la lumiere et de maniere ultra-rapide, il est necessaire de comprendre comment l’energie optique absorbee est transferee aux electrons puis aux phonons. Nous avons pu montrer par methode pompe-sonde optique que lorsque le materiau cristallin GeTe etait optiquement excite, les electrons "chauds" pouvaient diffuser tres rapidement en dehors de la zone d’absorption optique, c’est-a-dire que les electrons chauds, en quelques picosecondes, transportent de maniere non-thermique de l’energie dans le solide a une distance environ sept plus grande que la penetration optique du faisceau excitateur. Ceci a ete mis en evidence en analysant le spectre des phonons acoustiques emis apres l’excitation optique. Cet effet de transport non-thermique n'a cependant pas ete observe dans la phase amorphe ou les electrons "chauds" restent localises dans la zone d’absorption optique. Ces resultats montrent bien qu'a l’echelle de la picoseconde la transformation de l’energie optique en energie electronique et phononique est tres differente dans les deux phases ce qui peut impacte les proprietes des futures composants THz.Dans la seconde partie, nous avons aborde comment il est possible de manipuler avec la lumiere la structure des materiaux multiferroiques a l’echelle de la picoseconde. L’archetype est le BiFeO3 qui presente a temperature ambiante un ordre ferroelectrique et magnetiques. Ce sont des systemes a la base de nombreux applications telles celles concernant les capteurs piezoelectrique et actionneurs (NEMS, MEMS). Ces travaux, comme dans le cas de GeTe, visent donc a explorer les potentialites de ces materiaux dans le domaine tres haute frequence GHz-THz. Pour comprendre comment des impulsions de lumiere ultra-rapide agissent sur la structure, nous avons eu recours dans un premier temps a des experiences pompe-sonde optique qui permettent d’analyser comment l’energie optique ultra-rapide se transforme en phonons acoustiques (deformation ultra-rapide). Nous avons notamment etudie la diffusion Brillouin resolue en temps qui nous a permis de mettre en evidence l’emission de phonon longitudinaux (LA) et transverse (TA) dans les couches minces de BiFeO3. Dans un second temps, afin de quantifier l’amplitude de la deformation (non accessible par Brillouin), nous avons realise des experiences pompe optique sonde RX (diffraction des rayons X resolue en temps). Nous avons ainsi pu decrire comme la maille de BiFeO3 se distord et notamment, nous avons montre et quantifie les champs de deformation longitudinaux (LA) et transversaux (TA) a l’echelle de la picoseconde.

In this thesis work, we study the ultra-fast dynamics of electrons and phonons in ferroic materials, such as GeTe and BiFeO3. This experimental work is carried out using ultra-fast optics and time-resolved X-ray diffraction techniques.In the first part of this research, we studied these dynamics in the GeTe material, which is the reference system for materials known as “phase transition” or “optical memory”. In particular, the change from the amorphous state to the crystalline state is already used on an industrial scale as an optical memory because these two states can be considered as high and low "bit". Nevertheless, with the aim of developing very high-speed (THz) technologies, i.e. beyond the current frequencies of electronics, it is necessary to understand how this material (optical memory) can also be used at these very high frequencies, i.e it is necessary to know the response of the material on the scale of the picosecond. In order to "write" and "read" with light and in an ultra-fast way, it is necessary to understand how the absorbed optical energy is transferred to electrons and then to phonons. We were able to show by optical pump-probe method that when the crystalline material GeTe was optically excited, the "hot" electrons could diffuse very quickly outside the optical absorption zone, that is to say that the hot electrons , within a few picoseconds, non-thermally transport energy into the solid at a distance approximately seven time greater than the optical penetration of the pump beam. This has been demonstrated by analyzing the spectrum of acoustic phonons emitted after optical excitation. This non-thermal transport effect was however not observed in the amorphous phase where the “hot” electrons remain localized in the optical absorption zone. These results show that at the picosecond scale the transformation of optical energy into electronic and phononic energy is very different in the two phases, which may impact the properties of future THz components.In the second part, we discussed how it is possible to manipulate with light the structure of multiferroic materials at the picosecond scale. The archetype material is BiFeO3 which presents a ferroelectric and magnetic order at room temperature. The ferroelectric materials are systems at the base of many applications such as piezoelectric sensors and actuators (NEMS, MEMS). This work, as in the case of GeTe, therefore aims to explore the potential of these materials in the very high frequency domain (GHz-THz). To understand how ultra-fast light pulses act on the structure, we first used optical pump-probe experiments to analyze how ultra-fast optical energy is transformed into acoustic phonons (ultrafast deformation). In particular, we have studied time-resolved Brillouin scattering to show the richness of the phonon emitted in BiFeO3 thin films with the coexistence of longitudinal and transverse modes (LA, TA). In a second step, in order to quantify the amplitude of the deformation (not accessible by Brillouin), we carried out optical pump experiments with RX probe (time-resolved X-ray diffraction). We were thus able to describe how the BiFeO3 lattice distorts and in particular, we showed and quantified the longitudinal (LA) and transverse (TA) deformation fields at the picosecond scale.