Biovalorization of liquid and gaseous effluents of oil refinery and petrochemical industry

par Samayita Chakraborty

Thèse de doctorat en Sciences et Techniques de l'Environnement

Sous la direction de Piet N. L. Lens et de Jukka Rintala.

Soutenue le 12-12-2019

à Paris Est en cotutelle avec l'Universidad de La Coruña , dans le cadre de École doctorale Sciences, Ingénierie et Environnement (Champs-sur-Marne, Seine-et-Marne ; 2015-....) , en partenariat avec Laboratoire Géomatériaux et Environnement (Champs-sur-Marne, Seine-et-Marne) (laboratoire) et de Laboratoire Géomatériaux et Environnement / LGE (laboratoire) .

Le président du jury était Mohammad Taherzadeh.

Le jury était composé de Jukka Rintala, Mohammad Taherzadeh, Rémy Gourdon, Christian Kennes, Eric Van Hullebusch, Giovanni Esposito, Antonelle Marone.

Les rapporteurs étaient Rémy Gourdon.

  • Titre traduit

    Biovalorisation des effluents liquides et gazeux des raffineries de pétrole et de la pétrochimie


  • Résumé

    L'effluent liquide de la raffinerie de pétrole contient de l'anion sélénium toxique et du phénol, tandis que l'effluent gazeux contient du CO/syngas toxiques. Afin d'éliminer le phénol tout en réduisant les toxyanions de sélénia, une co-culture fongique bactérienne de Phanerochaete Chrysosporium et Delftia lacustris a été mise au point. Deux formes de co-culture de champignons et de bactéries ont été développées. Le premier concerne les bactéries et les champignons à croissance libre (co-culture en croissance suspendue), le second est la croissance de la biomasse bactérienne entourant la biomasse fongique (culture avec croissance solide). Les deux types de co-cultures bactériennes fongiques ont été incubés avec différentes concentrations de phénol à une concentration fixe de sélénite (10 mg / L). Une culture en suspension peut dégrader jusqu'à 800 mg / l de phénol et simultanément réduire de 10 mg / l de nano-Se (0) producteur de sélénite d'un diamètre d'au moins 3,58 nanomètres. Une croissance en lacet pourrait complètement décomposer 50 mg / l de phénol et de sélénite simultanément dans du nano Se (0) de diamètre minimal de 58,5 nm. Pour augmenter le CO / gaz de synthèse en utilisant la technique de bioconversion, la suspension méthanogène anaérobie a été acclimatée pour utiliser le CO comme seul substrat carboné pendant 46 jours dans un réacteur à réservoir sous agitation continue auquel du CO a été ajouté à une vitesse de 10 ml / minute. Les concentrations de métabolites les plus élevées étaient 6,18 g / l d'acide acétique, 1,18 g / l d'acide butyrique et 0,403 g / l d'acide hexanoïque. Plus tard les acides ont été métabolisés à un pH inférieur pour produire de l'alcool à des concentrations de 11,1 g / l d'éthanol, de 1,8 g / l de butanol et de 1,46 g / l d'hexanol, ce qui confirme stratégie d'enrichissement réussie. L'expérience suivante s'est concentrée sur l'absence de tungstène d'éléments en traces et de sélénium séquentiel sur une suspension précédemment modifiée au CO dans les mêmes conditions opératoires. Un gel de copolymère de N-ter-butylacrylamide in situ et de l'acide acrylique synthétisés in situ ont été utilisés pour récupérer de l'éthanol, du propanol et du butanol à partir du bouillon de fermentation synthétique. Le degré d'utilisation répétée du gel pour récupérer l'alcool a été étudié et environ 98% d'alcool a été récupéré à chaque fois


  • Résumé

    Liquid effluents of oil refinery contain toxic selenium oxyanions and phenol, while gaseous effluents contain toxic CO/syngas. To remove the phenol and simultaneously reduce the selenite oxyanions, a fungal-bacterial co-culture of Phanerochaete chrysosporium and Delftia lacustris was developed. Two modes of co-cultures of the fungus and the bacterium were developed. The first being a freely growing bacterium and fungus (suspended growth co-culture), the second being the growth of the bacterial biomass encircling the fungal biomass (attached growth co-culture). Both types of fungal-bacterial co-cultures were incubated with varying concentrations of phenols with a fixed selenite concentration (10 mg/L). The suspended growth co-culture could degrade up to 800 mg/L of phenol and simultaneously reduce 10 mg/L of selenite with production of nano Se (0) having a minimum diameter of 3.58 nanometer. The attached growth co-culture could completely degrade 50 mg/L of phenol and simultaneously reduce selenite to nano Se(0) having a minimum diameter of 58.5 nm.In order to valorize the CO/syngas by bioconversion techniques an anaerobic methanogenic sludge was acclimatized to use CO as sole carbon substrate for a period of 46 days in a continuous stirred stank reactor, supplied with CO at 10 ml/min. 6.18 g/L acetic acid, 1.18 g/L butyric acid, and 0.423 g/L hexanoic acid were the highest concentrations of metabolites produced. Later, acids were metabolized at lower pH, producing alcohols at concentrations of 11.1 g/L ethanol, 1.8 g/L butanol and 1.46 g/L hexanol, confirming the successful enrichment strategy. The next experiment focused on the absence of trace element tungsten, and consecutively selenium on the previously CO acclimatized sludge under the same operating conditions. An in-situ synthesized co-polymeric gel of N-ter-butyl-acrylamide and acrylic acid was used to recover ethanol, propanol and butanol from a synthetic fermentation broth. The scope of repeated use of the gel for the alcohol recovery was investigated and every time approximately 98% alcohol was recovered


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