Préparation, caractérisation et réactivité des catalyseurs xérogels et aérogels à base de zirconium et de porosité contrôlée

par Syrine Ben Nsir

Thèse de doctorat en Chimie théorique, physique, analytique

Sous la direction de Alain Rives et de Mohamed Kadri Younes.


  • Résumé

    La demande en énergie des secteurs industriels, agricoles, des transports ou encore la croissance démographique ne cesse de croître d’année en année. Cette hausse de la demande énergétique, représentée en majeure partie par les énergies fossiles, impacte fortement l’environnement, de part les importantes émissions de gaz à effet de serre, responsable du réchauffement climatique. De ce fait, certaines mesures internationales telles que le protocol de Kyoto, et les normes Euro IV ont mis en place des régulations afin de limiter l’impact des gaz de rejet dans l’atmosphère. Cependant, ces mesures demeurent insuffisantes. De nombreuses recherches se sont alors tournées vers des ressources dites« renouvelables » comme une alternative intéressante aux enjeux écologiques et économiques. La synthèse d’additifs de carburant ainsi que l’isomérisation des n-alcanes figurent parmi ces alternatives, du fait de la réduction des rejets polluants à l’échappement, en particulier les particules fines, le monoxyde de carbone, les oxydes de soufre, les oxydes d’azote, ou encore le benzène. Généralement, la production de ces additifs à partir des réactions d’estérification et de transestérification ainsi que l’isomérisation des n-alcanes sont effectuées en présence de catalyseurs solides acides. Ces derniers, dont l’impact environnemental est nul, permettent d’une part l’amélioration de l’indice d’octane des coupes légères de pétrole, mais sont également réutilisables dans plusieurs cycles de réactions. Afin de répondre à ces enjeux, les travaux de cette thèse portent sur la synthèse et la caractérisation de deux types de catalyseurs à base de zirconium, à savoir la zircone dopée au phosphate et les zéolithes bêta et mordénite échangées au zirconium. Dans un premier temps, des catalyseurs à base de zircone phosphatée sont synthétisés par voie « sol-gel » puis valorisés dans la réaction d’estérification de l’acide acétique par l’éthanol. L’étude cinétique et mécanistique ainsi que la détermination des grandeurs thermodynamiques de cette réaction sont réalisées en présence du catalyseur ayant les meilleures performances catalytiques. Le second volet de cette thèse porte sur le post-traitement acide et acido- basique des zéolithes bêta et mordénite puis leur échange au zirconium. Ces catalyseurs sont caractérisés puis testés dans la réaction d’isomérisation du n-hexane.

  • Titre traduit

    Preparation, characterization and reactivity of aerogel and xerogel catalysts based on zirconium and controlled porosity


  • Résumé

    The energy demand of the industrial, agricultural and transport sectors, as well as population growth, continues to grow year by year. This rise in energy demand, represented for the most part by fossil fuels, has a strong impact on the environment because of the large greenhouse gas emissions that are responsible for global warming. As a result, certain international measures such as the Kyoto Protocol and Euro IV standards have put in place regulations to limit the impact of waste gases in the atmosphere. However, these measures remain insufficient. Many researches then turned to so-called "renewable" resources as an interesting alternative to ecological and economic issues. The synthesis of fuel additives and the isomerization of n-alkanes are among these alternatives, due to the reduction of exhaust emissions, especially fine particles, carbon monoxide, sulfur oxides, nitrogen oxides, and benzene. Generally, the production of these additives from the esterification and transesterification reactions as well as the isomerization of the n-alkanes are carried out in the presence of acidic solid catalysts. These latter, whose environmental impact is zero, contribute, on the one hand, to improvement of the octane number of light oil cuts, but are also reusable in several cycles of reactions. To answer these challenges, the work of this thesis focuses on the synthesis and characterization of two types of zirconium-based catalysts, namely phosphate-doped zirconia and zirconium-exchanged zeolites. Initially, catalysts based on phosphated zirconia are synthesized by "sol-gel" route and then tested in the esterification reaction of acetic acid with ethanol. The kinetic and mechanistic study as well as the determination of the thermodynamic quantities of this reaction are carried out in the presence of the catalyst, which has the best catalytic performances. The second part of this thesis focuses on the acid and acid-base post-treatment of zeolites beta and mordenite and their exchange with zirconium. These catalysts are characterized and then tested in the isomerization reaction of n-hexane.


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