Etude locale de la cavitation acoustique et du transfert de matière liquide-solide dans une suspension soniquée

Local study of acoustic cavitation and liquid-solid mass transfer in a sonicated suspension

• Auteur / Autrice : Vincent Grosjean
• Direction : Carine Julcour-Lebigue, Laurie Barthe
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des Procédés et de l'Environnement
• Date : Soutenance le 17/07/2019
• Etablissement(s) : Toulouse, INPT
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Mécanique, énergétique, génie civil et procédés (Toulouse)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de génie chimique (Toulouse ; 1992-....)
• Jury : Président / Présidente : Jean-Christophe Béra
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Carine Julcour-Lebigue, Laurie Barthe, Jean-Christophe Béra, Bertrand Dubus, Jean-Yves Hihn, Olivier Louisnard
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Bertrand Dubus, Jean-Yves Hihn

Mots clés

Mots clés contrôlés

Électrochimie

Cavitation

Ultrasons

Mots clés libres

Ultrasons

Réacteur

Transfer

Cavitation

Suspension

Hydrophone

Ultrasound

Reactor

Transfer

Cavitation

Suspension

Hydrophone

Résumé

Les ultrasons de puissance, pierre angulaire de la sonochimie, constituent un domaine récurrent de la recherche en génie des procédés. Leurs effets mécaniques et chimiques permettent l’intensification de processus physiques (mélange, dissolution, émulsion, dégazage, attrition …) et l’activation de réactions (via la production de radicaux libres). Le phénomène sous-jacent est la cavitation acoustique inertielle (ou transitoire), qui correspond à l’implosion violente de bullescréées lors des phases de dépression de l’onde, conduisant localement à des conditions extrêmes de température et pression, et à la formation de micro-jets puissants vers les surfaces solides. Malgré ce fort potentiel, les applications industrielles des ultrasons de puissance sont rares. Ceci s’explique principalement par le fait que la cavitation transitoire est encore mal comprise et maîtrisée empêchant la conception de réacteurs sonochimiques efficaces à l’échelle pilote. Le verrou principal réside dans la prédiction et l’optimisation de la localisation des zones sonoactives. En effet, les ultrasons de puissance sont atténués de façon significative sur de courtes distances, en particulier dans les milieux polyphasiques, fréquemment rencontrés dans les procédés physico-chimiques. Dans ce contexte, cette thèse s’intéresse à évaluer localement les effets physiques des ultrasons (20 kHz) appliqués à une suspension liquide-solide. Il s'agit d’identifier les zones d’activité des ultrasons dans un réacteur à lit fluidisé et à sonde plongeante et de préciser l’influence de différents paramètres opératoires (puissance émise, vitesse du fluide, concentration et propriétés de la suspension). La première partie évalue l’atténuation de l’onde ultrasonore liée à la cavitation et la présence de solide, ainsi que l’évolution de son spectre de fréquences. En effet, les bulles de cavitation présentent une signature acoustique propre. Dans cet objectif, des mesures de pression acoustique sont réalisées axialement à l’aide d’un hydrophone piézoélectrique et interprétées par analyse spectrale. Le second volet quantifie les effets physiques des ultrasons via une mesure locale du coefficient de transfert liquide-solide par méthode électrochimique. Les cartographies du réacteur réalisées à l’aide de microélectrodes permettent d’identifier les zones d’intensification marquée. Mises en regard avec les mesures précédentes, elles font le lien entre l’accélération du transfert de matière local et les caractéristiques du signal acoustique mesuré à proximité. Enfin, l’étude expérimentale est complétée par des simulations numériques du réacteur réalisées avec COMSOL Multiphysics. Le modèle prend en compte la dissipation de l’énergie par les bulles, qui joue un rôle majeur dans l’atténuation des ultrasons. Via une étude paramétrique, ces simulations montrent aussi le rôle du design du réacteur sonochimique sur la localisation des zones actives.

Power ultrasound, the cornerstone of sonochemistry, is a recurring research area in process engineering. Their mechanical and chemical effects allow the enhancement of physical processes (mixing, dissolution, emulsion, degassing, attrition …) and the activation of chemical reactions (via free radicals production). The underlying phenomenon is the inertial (or transient) acoustic cavitation, which stands for the violent collapse of bubbles generated during the depression phases of the wave, leading locally to extreme conditions of pressure and temperature and to the formation of powerful micro-jets pointing towards solid surfaces. Despite this high potential, industrial applications of power ultrasound are scarce. This is mainly due to the fact that transient cavitation is still poorly understood and controlled, preventing the design of efficient sono-reactors on a pilot scale. The main obstacle lies in the prediction and optimization of the spatial distribution of sono-active zones. Indeed, power ultrasound is markedly attenuated over short distances, particularly in multiphase media, frequently encountered in physicochemical processes. In this context, this thesis aims at evaluating locally the physical effects of power ultrasound (at 20 kHz) applied to a liquid-solid suspension. The sono-active zones of a fluidized bed reactor equipped with an ultrasonic horn are identified and the influence of various experimental parameters (emitted power, fluid velocity, concentration and properties of the suspension) is explored. The first part evaluates the ultrasonic wave attenuation caused by both the cavitation and the solid particles, as well as the characteristics of its frequency spectrum. Indeed, acoustic bubbles have their own acoustic signature. For this purpose, acoustic pressure measurements are carried out along the reactor with a piezoelectric hydrophone and the signals are interpreted by a spectral analysis. The second part quantifies the physical effects of ultrasounds via a local measurement of liquid-solid mass transfer coefficient by an electrochemical method. The axial mapping of the reactor using microelectrodes can identify the zones of strong intensification. Compared with the previous measurements, they also reveal the link between the local mass transfer enhancement and the characteristics of the acoustic signal measured nearby. Finally, the experimental study is completed by numerical simulations of the reactor carried out by COMSOL Multiphysics. The model includes the energy dissipated by the bubbles, which is a key factor of ultrasound attenuation. Via a parametric study, those simulations also show the role of the sono-reactor design on the localization of active zones