Production d'hydrogène à basse température par reformage à sec et reformage oxydant du méthane sur divers catalyseurs à base de nickel
Auteur / Autrice : | Yaqian Wei |
Direction : | Sébastien Paul, Louise Jalowiecki-Duhamel |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Molécules et Matières condensées |
Date : | Soutenance le 20/12/2017 |
Etablissement(s) : | Ecole centrale de Lille |
Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord) |
Partenaire(s) de recherche : | Laboratoire : UCCS - Unité de Catalyse et Chimie du Solide - Unité de Catalyse et de Chimie du Solide - UMR 8181 / UCCS |
Jury : | Président / Présidente : Franck Dumeignil |
Examinateurs / Examinatrices : Mona Bahout | |
Rapporteurs / Rapporteuses : Fermín Cuevas, Nolven Guilhaume |
Mots clés
Résumé
Afin de développer une économie basée sur l'hydrogène, il est souhaitable de pouvoir le produire à partir de biogaz (CH4 and CO2) ou de gaz à effet de serre (GES). Le reformage à sec (DRM) et le reformage oxydant du méthane (ODRM) sont des voies prometteuses pour produire H2 et CO à partir des GES et suscitent une grande attention en raison de préoccupations environnementales. Ces réactions ont été étudiées à basse température (600 -700 ° C) sur des oxydes mixtes CeNiX(AlZ)OY, NiXMg2AlOY, et des catalyseurs supportés Ni/SBA-15. Diverses techniques physico-chimiques ont été utilisées pour caractériser les catalyseurs, tels que DRX, XPS, TPR et Raman. L’influence de différents paramètres a été examinée, telles que la température de réaction, le prétraitement sous H2, la teneur en Ni, la masse de catalyseur et les concentrations en réactifs. En particulier, les réactions ont été étudiées à 600 °C, sans dilution des réactifs et sur 10 mg de catalyseur. Les meilleures activités catalytiques et sélectivités sont obtenues sur des catalyseurs partiellement réduits à température appropriée. L'addition d'O2 augmente la conversion du CH4 mais diminue la conversion du CO2, et O2/CH4 =0,3 apparaît comme la condition optimisée en raison de l'activité et de la sélectivité élevées et de la faible formation de carbone. Enfin, un site actif impliquant des espèces Ni en interaction forte avec d'autres cations est proposé. Il est obtenu sur un catalyseur partiellement réduit formé pendant le traitement in situ sous H2 ou sous flux de CH4, il implique des lacunes anioniques, des espèces O2- et des cations