Conception de nouveaux matériaux moléculaires pour l'élaboration de cellules photovoltaïques hybrides de type p à colorant

par Yoann Farre

Thèse de doctorat en Chimie des matériaux

Sous la direction de Fabrice Odobel et de Yann Pellegrin.

Le jury était composé de Renaud Demadrille, Dario Bassani.

Les rapporteurs étaient Olivier Siri, Frédéric Sauvage.


  • Résumé

    Les travaux présentés dans cette thèse ont pour objectif de contribuer au développement des cellules photovoltaïques hybrides employant un colorant organique pour sensibiliser un semi-conducteur de type p (NiO). Ces travaux de recherche ont porté sur la synthèse, l’étude théorique par des calculs DFT, les caractérisations physico-chimiques (absorption, émission, électrochimie et spectro-électrochimie) et les mesures photovoltaïques de sensibilisateurs innovants. Des modulations de structures sur la base du motif dicétopyrrolopyrrole (DPP) ont permis d’étudier l’influence d’une entité électrodonneuse ainsi que le rôle crucial de différents groupes électroaccepteurs sur la durée de vie de l’état à charges séparées (NiO+/colorant-) et sur les performances photovoltaïques. L’intensification et l’élargissement des bandes d’absorption de nouveaux colorants fondés sur cette même famille de sensibilisateur (DPP) ont accru considérablement la densité de courant. L’étude de nouveaux matériaux organiques de type donneur-accepteur et l’application d’une stratégie employant deux groupes accepteurs successifs de forces croissantes ont été réalisées. Cette partie a mis en lumière la nécessité de développer de nouveaux groupes électrodonneurs et fonctions d’ancrage mieux adaptées aux p-DSSC. Cette problématique a été abordée par la conception de colorants de type pérylène-monoimide dont la structure varie uniquement par la nature de la fonction d’ancrage. Ces colorants ont été testés dans des cellules sur des cathodes poreuses de NiO et de CuGaO2 et ont pu montrer que la fonction hydroxyquinoline conduit à des performances photovoltaïques supérieures à la fonction acide carboxylique.


  • Résumé

    This thesis aims at contributing to the development of dye sensitized solar cells (DSSC) that are based on an organic dye and a p-type semi-conductor as photocathode such as NiO. In this context, these studies focus on the synthesis, the theoretical study by DFT calculations, the physicochemical characterizations (absorption and emission spectra, electrochemistry and spectroelectrochemistry) and photovoltaic characterizations of these innovative sensitizers. Structure modulations on a diketopyrrolopyrrole dye (DPP) investigate the influence of an electron-donating group and the crucial role of different electron-withdrawing groups on the lifetime of the charge separation state (NiO+/dye-) and on the photovoltaic performances. Enhancement and broadening of the absorption bands with new sensitizers have enabled to considerably increase the photocurrent density and to reach among the highest values reported in the literature with the best dyes. Synthesis of new organic push-pull dyes and the application of a strategy using two successive electron-withdrawing groups of growing strengths have been realized. This part highlights the necessity to develop new electron-donating and anchoring groups for p-type dye sensitized solar cells. This point issue was investigated in the final chapter of this thesis by the design of new perylene monoimide sensitizers, whose structures only differ by the nature of the anchoring group (CO2H, acac, PO3H2, hydroxyquinoline…). These dyes were investigated in DSSCs with porous cathode made of NiO or CuGaO2. It was shown that the binding group hydroxyquinoline gives higher photovoltaic performances than the classical carboxylic acid group.


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