Polarization-resolved nonlinear microscopy in metallic and ferroelectric nanostructures for imaging and control in complex media

par Carolina Rendón Barraza

Thèse de doctorat en Physique et sciences de la matière. Optique, photonique et traitement d'image

Sous la direction de Sophie Brasselet.

Soutenue le 02-12-2016

à Aix-Marseille , dans le cadre de Ecole Doctorale Physique et Sciences de la Matière (Marseille) , en partenariat avec Institut Fresnel (Marseille, France) (laboratoire) .

Le président du jury était Agnès Maître.

Le jury était composé de Rachel Grange.

Les rapporteurs étaient Martii Kauranen, Paola Borri.

  • Titre traduit

    Microscopie non-linéaire polarisée dans les nanostructures métalliques et ferroélectriques pour l'imagerie et le contrôle dans les milieux complexes


  • Résumé

    Les signaux non linéaires provenant de nanostructures métalliques et cristallines sont connus pour être fortement dépendants vis à vis de la polarisation. Ceci est dû à leur propriété de symétrie locale, reliée à leur réponse volumique ou surfacique. Les signaux de polarisation venant de nanostructures de taille inférieure à la limite de diffraction sont généralement mesurés avec un spot limité par la diffraction (300 nm) ce qui représente la moyenne du signal. Cette technique a pour défaut de perdre l'information spatiale du signal de polarisation. Nous avons développé une nouvelle méthode de microscopie à polarisation non-linéaire qui exploite l'information en dessous de la limite de diffraction.Une analyse de Fourier d'un signal non linéaire a été faite en dessous de la limite de diffraction sur une image sur-échantillonnée et corrigée (taille du pixel=50 nm). Le gain en résolution est du à la sensibilité spatiale de la polarisation. Pour ce faire, nous avons mesuré un signal polarisé de seconde harmonique de nanostructures plasmoniques de différentes formes (150 nm). Nous avons montré que la nature vectorielle du champs local confiné peut être retrouvé avec une résolution de 40 nm en utilisant la nanoscopie polarisée non linéaire. Nous avons par ailleurs montré que nous pouvons imager l'hétérogénéité spatiale de nanoparticules ferroélétriques cristallines (BaTiO3) de taille allant de 100 nm à 500 nm. Ceci prouve l'existence d'une coque centrosymétrique dans des petites structures. Enfin, les nanocristaux de KTP nanostructures sont les candidats idéaux pour la générations de signaux non linéaires bien maîtrisée.


  • Résumé

    In this work, we develop a novel polarized nonlinear microscopy method that exploits sub-diffraction resolution information. Fourier analysis of the polarization modulated nonlinear signal is performed on over-sampled, drift-corrected images (50nm pixel size). The information gained by polarization-induced modulation signals provides a higher level of spatial selectivity that is directly related to the local optical response of the investigated system, at a scale below the diffraction limit. The gain in spatial scale is due to the additional spatial sensitivity brought by polarization. This approach is applied to polarized second harmonic generation imaging in plasmonic nanostructures (150nm size) of multi-branched shapes, in which the vectorial nature of the local field confinement can be retrieved with a resolution of 40 nm. We also demonstrate the possibility to image spatial heterogeneities within crystalline ferroelectric BaTiO3 nanoparticles of 70nm to 500nm size, emphasizing in particular the existence of a centrosymmetric shell in small size structures. These nanostructures will be used as starting models for coherent optical probes in biological media (cells, tissue slices or in vivo) with two objectives. First, the nonlinear nature of their emission will make them stable and tunable nanosources, able to report their localization with high accuracy in 3D, potentially sensing local environment changes, and actively inducing perturbations such as controlled temperature increase at the nanoscale. Second, the coherent nature of their emission will make them useful as local nanoprobes for wavefront and polarization correction through scattering media.


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