Modélisation et développement d'un système d'analyse en ligne des transuraniens par spectrométrie de fluorescence X raies L

Modelling and development of an on-line energy dispersive L X-ray fluorescence spectrometer for the determination of transuranic elements

• Auteur / Autrice : Julien Py
• Direction : Jean-Emmanuel Groetz, Jean-Charles Hubinois
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 08/12/2014
• Etablissement(s) : Besançon
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Carnot-Pasteur (Besançon ; Dijon ; 2012-....)
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : Laboratoire chrono-environnement (Besançon)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Chrono-environnement
• Jury : Président / Présidente : Philippe Moretto
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jean-Emmanuel Groetz, Jean-Charles Hubinois, Philippe Moretto, Marie-Christine Lépy, Jean-Paul Quisefit, Philippe Moisy
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Marie-Christine Lépy, Jean-Paul Quisefit

Mots clés

Mots clés contrôlés

Éléments transuraniens

Spectroscopie de fluorescence

Mots clés libres

Fluorescence X

Plutonium

Raies L

Analyse en ligne

Uranium

Convertion interne

Pénélopre 2008

Pic compton

L X-rays

On-line

Secondary target

SDD detector

EDXRF

Plutonium

Uranium

Compton peak correction

Résumé

Cette thèse développe un système d'analyse en ligne compact, précis, rapide et autonome par spectrométrie de fluorescence X raies L, pour quantifier les transuraniens (uranium, plutonium et américium) présents dans les solutions et effluents des procédés du plutonium. Au cours de cette étude, la configuration, les paramètres de ce système et une méthode de quantification non destructive ont été définis puis la capacité du spectromètre à dissocier ces éléments dans de fortes concentrations relatives a été vérifiée. Des solutions contenant des éléments non radioactifs ont d'abord été étudiées afin de s'affranchir des effets dus à la désintégration des transuraniens et d'optimiser efficacement le spectromètre. Par simulations Monte-Carlo avec le code PENELOPE, une méthode de quantification a été mise au point et diverses configurations pour optimiser l'intensité d'excitation de l'échantillon et mesurer une raie de diffusion Compton de la source X ont été testées numériquement. Ces configurations ont été expérimentées avec un spectromètre prototype sur des solutions non radioactives pour valider et compléter la configuration la plus intéressante. Des solutions contenant des éléments en fortes concentrations relatives ont été analysées afin de déterminer une méthode de déconvolution des spectres avec le logiciel COLEGRAM et démontrer la faculté de cette méthode à quantifier de telles solutions. Quelques solutions d'uranium et de plutonium ont été analysées pour s'approcher au plus près des futures conditions expérimentales, caractériser et diminuer les effets dus à la désintégration des radioéléments.

This thesis deals with the development of a new compact, accurate, fast, without cooling liquid, fluorescence L X-ray spectrometer, with the aim to determinate online transuranic elements (uranium, plutonium and americium) in nuclear materials reprocessing. The objective was to define the configuration and the characteristics of this spectrometer and the method to quantify transuranic elements between 0.1 g/L and 20 g/L. To minimize as law as possible the manipulation of these elements, we have used an original approach, namely Monte-Carlo simulations and none radioactive surrogate elements. The study of these solutions allowed to eliminate the specific effects of transuranic elements decay (internal conversion) and to optimize the spectrometer. Monte-Carlo simulations with the PENELOPE code were used for two reasons. Firstly, we have developed an analytical method to correct the matrix effects. Then, we have selected three systems to produce a quasi-monochromatic X-rays beam from the X-ray generator, to optimize the intensity of the L X-ray fluorescence spectra, and to measure the Compton scatter peak. These systems were then tested with an adjustable spectrometer in order to select and optimize the best configuration. We have shown that, after peaks and left tails separation from spectra with COLEGRAM software, the spectrometer can be used to analyze solutions with various concentrations of thallium and bismuth. Several solutions of uranium or plutonium were analyzed to determine the effects of interferences from gamma rays and internal conversion with the fluorescence L X-rays. These effects have been corrected by subtracting a passive spectrum to an active one.