Mécanismes de croissance des nanotubes de carbone étudiés par spectroscopie Raman in situ et ex situ

Study of growth of SWNT by in situ and ex situ Raman spectroscopy

• Auteur / Autrice : Hugo Navas
• Direction : Eric Anglaret, Vincent Jourdain
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 01/03/2013
• Etablissement(s) : Montpellier 2
• Ecole(s) doctorale(s) : Information, Structures, Systèmes (Montpellier ; École Doctorale ; 2009-2014)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Charles Coulomb (Montpellier)
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Eric Anglaret, Vincent Jourdain, Brigitte Vigolo, Christophe Laurent, Christophe Bichara, Francesco Di Renzo
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Brigitte Vigolo, Christophe Laurent

Mots clés

Mots clés contrôlés

Raman, Effet augmenté en surface

Spectroscopie Raman

Dépôt chimique en phase vapeur

Nanotubes

Mots clés libres

Nanotube de carbone

Synthèse CVD

Spectroscopie Raman

Qualité cristalline

Diamètre

Carbon nanotube

CVC synthesis

Raman spectroscopy

Crystalline quality

Diameter

Résumé

Ce travail expérimental porte sur l'influence des paramètres de synthèse de nanotubes de carbone par CVD sur leurs caractéristiques structurales. Cette étude repose sur des analyses ex situ et in situ par spectroscopie Raman d'échantillons synthétisés sous diverses conditions de croissance. Une étude sur des films de cobalt oxydés a montré qu'il existe une variation de la pression seuil pour la croissance de nanotubes de carbone en fonction de l'épaisseur de cobalt que nous proposons d'attribuer à une pression seuil de réduction des particules.Une étude des bandes D et G' nous a permis d'attribuer les composantes basses fréquences aux nanotubes mono-feuillets et les composantes hautes fréquences à des espèces carbonées co-produites lors de la synthèse. Cette nouvelle approche a permis une étude plus fine des défauts et la proposition d'un modèle de création des défauts dans les nanotubes synthétisés par CVD. Enfin, une étude systématique des RBM nous a permis de mettre en évidence des processus favorisant la croissance de nanotubes mono-feuillets de petits ou de moyens diamètres. Ainsi, le contrôle de l'épaisseur de catalyseur, de la nature du précurseur carboné, de sa pression partielle ou encore de la température de synthèse permet de contrôler la distribution en diamètre des nanotubes mono-feuillets.

This experimental work deals with the influence of CVD growth parameters on carbon nanotube structural properties. The study is based on in situ and ex situ Raman spectroscopy on samples synthesized under various conditions of growth. A work on oxidized cobalt films showed that the threshold pressure for nanotube growth depends on the thickness of the cobalt film. We assign this pressure to a threshold pressure of reduction. A study of the D-band and G'-band allowed to assign low-frequency components to SWNT and high-frequency components to carbonaceous co-products of synthesis. This new approach allowed a fine study of defects which led to a model for defect creation in SWNT grown by CVD. A systematic study of RBM showed the processes leading to the preferential growth of small- or medium-diameter SWNT. Thus, control of catalyst thickness, of carbonaceous precursor nature and partial pressure or of synthesis temperature allows to control the diameter distribution of SWNT.