Etude des phénomènes d'autodiffusion et d'interdiffusion du plutonium dans les céramiques de type U₁₋ᵧPuᵧO₂₋ₓ

par Sébastien Noyau

Thèse de doctorat en Matériaux Céramiques et Traitements de Surface

Sous la direction de Alexandre Maître et de Fabienne Audubert.

Le président du jury était Michèle Pijolat.

Les rapporteurs étaient Jean-Marc Heintz, Dominique Mangelinck.


  • Résumé

    La détermination des coefficients de diffusion des espèces U et Pu est essentielle à la compréhension et à la maitrise des phénomènes de transport intervenant dans le procédé de fabrication des oxydes mixtes U₁₋ᵧPuᵧO₂±ₓ. Dans ce contexte, une méthodologie originale a été développée permettant d’approfondir les connaissances sur l’autodiffusion et d’interdiffusion des espèces U et Pu dans l’oxyde mixte à 45 % at. En plutonium. L’étude de la fabrication de céramiques U₀‚₅₅Pu₀‚₄₅O₂‐ₓ a montré la forte influence du potentiel d’oxygène de l’atmosphère de frittage sur la densité, la microstructure et la répartition du plutonium et a permis de définir les conditions d’élaboration de céramiques denses et homogènes en plutonium. Les analyses XAFS indiquent la présence d’amas de lacunes réparties de manière non-aléatoire, sans exclure la présence d’interstitiels métalliques. Les données cinétiques pour l’autodiffusion du plutonium en volume et aux joints de grains dans les céramiques U₀‚₅₅Pu₀‚₄₅O₂‐ₓ ont été déterminées entre 1472°C et 1697°C pour un potentiel d’oxygène de -395 kJ. Mol⁻1. L’ensemble des résultats montre que la diffusion du plutonium se fait via un mécanisme interstitiel et/ou de clusters, et est la même en volume et aux joints de grains. L’interdiffusion U-Pu dans le système UO₂ - U₀‚₅₅Pu₀‚₄₅O₂‐ₓ a été étudiée à trois températures, comprises entre 1494°C et 1700°C, avec le même potentiel d’oxygène que pour les essais d’autodiffusion. Un minimum du coefficient d’interdiffusion est observé pour un écart à la stœchiométrie de -0,01, correspondant à un changement de la nature des défauts majoritaires et donc à une modification des mécanismes de diffusion.

  • Titre traduit

    Study of the self-diffusion and interdiffusion phenomena of plutonium within U₁₋ᵧPuᵧO₂₋ₓ ceramics


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Informations

  • Détails : 1 vol. (249 p.)
  • Notes : Thèse confidentielle jusqu'au 3 juillet 2017
  • Annexes : Références bibliographiques : 170 réf.

Où se trouve cette thèse\u00a0?

  • Bibliothèque : Université de Limoges (Section Sciences et Techniques). Service Commun de la documentation.
  • Disponible pour le PEB
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