Contribution théorique à l'étude de la réactivité élémentaire gaz/surface d'intérêt en rentrée atmosphérique

Theoretical contribution to the study of gas/surface elementary reactivity of interest in atmospheric re-entry

• Auteur / Autrice : Ludovic Martin
• Direction : Jean-Claude Rayez, Cédric Crespos
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie-physique
• Date : Soutenance le 10/07/2009
• Etablissement(s) : Bordeaux 1
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences chimiques (Talence, Gironde ; 1991-....)
• Jury : Président / Présidente : Eric Arquis
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Pascal Larrégaray, Victor Sidis, Bruno Van Ootegem
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Ricardo Díez Muiño, Wei Dong

Mots clés

Mots clés contrôlés

Chimie des surfaces

Surfaces d'énergie potentielle

Mots clés libres

Catalycité

Surface d’énergie potentielle

Dynamique des réactions élémentaires gaz/surface

Catalycity

Potential energy surface

Dynamics of gas/surface elementary reactions

Résumé

Lors d’une rentrée atmosphérique, les boucliers thermiques des véhicules spatiaux subissent un échauffement considérable dont une fraction significative (~30%) est attribuée aux réactions chimiques à leur surface. Cette thèse contribue à la compréhension de cette réactivité hétérogène, la catalycité, au moyen des outils de la chimie théorique. Une méthode de construction de surface d’énergie potentielle globale est développée et appliquée à l’étude de la dynamique de processus élémentaires (adsorption moléculaire dissociative, absorption atomique, recombinaison Eley-Rideal …) pour les systèmes chimiques N,N2/W(100,110) et O,O2/Cu(100). Ces approches sont ensuite couplées à un modèle cinétique permettant de quantifier la catalycité.

During an atmospheric re-entry, the thermal shields of spacecrafts undergo an important heating, a significant fraction (~30%) of which is due to the chemical reactions at their surface. This thesis is a contribution to the understanding of this heterogeneous reactivity, catalycity, with the tools of theoretical chemistry. A method to build a global potential energy surface is developed and applied to the study of elementary processes dynamics (dissociative molecular adsorption, atomic absorption, Eley-Rideal recombination …) for the N,N2/W(100,110) and O,O2/Cu(100) chemical systems. These approaches are then coupled with a kinetic model quantifying catalycity.