Propriétés des défauts lacunaires natifs et induits par irradiation et implantation dans le dioxyde d'uranium déterminées par spectroscopie d'annihilation de positons

Properties of native vacancy defects and induced by irradiation and implantation in uranium dioxide determined using positron annihilation spectroscopy

• Auteur / Autrice : Hicham Labrim
• Direction : Gilbert Blondiaux, Marie-France Barthe
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique des matériaux et des surfaces
• Date : Soutenance en 2006
• Etablissement(s) : Orléans

Mots clés

Mots clés contrôlés

Déchets radioactifs

Spectroscopie

Positons -- Annihilation

Effets des rayonnements

Dioxyde d'uranium

Résumé

Le dioxyde d’uranium, UO2, en tant que combustible nucléaire, a fait l’objet de nombreux travaux visant à comprendre son comportement sous irradiation. Cependant, les données sur les défauts ponctuels qui régissent et permettent de prédire l’état microstructural du matériau après irradiation restent insuffisantes. Dans cette thèse, nous avons utilisé la Spectroscopie d’Annihilation de Positons pour étudier les propriétés (nature, taille, état de charge, migration et agglomération sous recuit) des défauts ponctuels natifs et induits par irradiation avec différentes particules (3He, e-, alpha) dans UO2. Nous avons mesuré le temps de vie des positons dans le volume des disques frittés de UO2 et la distribution des quantités de mouvement des paires électrons-positons annihilées (élargissement Doppler) dans le premier micron sous la surface. Ces grandeurs changent avec l’état d’annihilation du positon et sont caractéristiques de la nature des défauts présents (lacunes ou ions). Les caractéristiques d’annihilation dans les disques frittés de UO2 polis et recuits à 1700°C pendant 24h sous ArH2 humide sont égales à celles du réseau de UO2. Après irradiation avec différentes particules (3He, e-, alpha), des défauts induits par le déplacement d’atome d’uranium ont été détectés, il s’agit de monolacunes d’uranium VU et /ou de complexes lacunaires impliquant VU, comme la bilacune VU-VO ou le défaut de Schottky VO-VU-VO. Leurs caractéristiques d’annihilation ont été déterminées. L’étude de l’évolution de ces défauts lacunaires en fonction de la température a permis de mettre en évidence plusieurs stades de recuit. Le recuit à des températures > à 1000°C sous ArH2 conduit à l’agglomération des défauts induits par le polissage pour former des amas lacunaires près de la surface. Un stade de restauration des lacunes d’uranium détectées dans la région des traces après irradiation avec des particules a de 45 MeV et après implantation avec des ions 3He de 1 MeV est observé à 800°C ; nous avons attribué ce stade à la migration des lacunes d’uranium. De plus, un stade de recuit est observé à environ 227°C pour les disques de UO2 implantés avec des ions 3He de 1 MeV ; il peut s’expliquer par l’interaction des atomes de He avec les lacunes d’uranium. Enfin, l’effet de la nature de l’atmosphère de recuit sur l’évolution des caractéristiques d’annihilation de ces mêmes disques de UO2 implantés suggère qu’un recuit à 300-400°C permet la décoration par l’hydrogène des lacunes d’uranium.