Etude des procédés à basse température en vue de l'élimination non réactive des goudrons contenus dans le gaz produit

Study of low temperature processes for non-reactive elimination of tars from the producer gas

• Auteur / Autrice : Rita Harb
• Direction : Chakib Bouallou
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Energétique et génie des procédés
• Date : Soutenance le 09/12/2021
• Etablissement(s) : Université Paris sciences et lettres
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole doctorale Ingénierie des Systèmes, Matériaux, Mécanique, Énergétique
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre Efficacité Énergétique des Systèmes. Paris
• Partenaire(s) de recherche : établissement de préparation de la thèse : École nationale supérieure des mines (Paris ; 1783-....)
• Jury : Président / Présidente : Jean-Philippe Passarello
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Chakib Bouallou, Rodrigo Rivera Tinoco
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Guillain Mauviel, Olivier Authier, Carolina Font Palma

Mots clés

Mots clés contrôlés

Méthanisation

Condensation

Basses températures

Loi des phases et équilibre

Biomasse -- Gazéification

Goudrons

Mots clés libres

Traitement de goudron

Gazéification de la biomasse

Equilibre entre phases

Procédés à basse température

Croissance du givre

Méthanation

Condensation

Tar treatment

Biomass gasification

Phase equilibrium

Low temperature process

Frost growth

Methanation

Condensation

Résumé

Cette thèse porte sur le procédé de traitement de goudrons qui permet la conversion du gaz produit issu de la gazéification de la biomasse en méthane par une méthanisation catalytique. Pour cela, la teneur en goudrons (y compris pour les BTX) doit être réduite à 1 mg.Nm-3. Les procédés de traitement de goudron présentent à ce jour un fardeau économique et une pénalité énergétique. Des diagrammes psychrométriques sont alors développés pour les composants représentatifs du goudron dans le gaz produit : une température de -110°C est nécessaire pour atteindre la teneur en goudron acceptable. Des procédés à basse température pour l'élimination du goudron sont proposés. Cependant, le gaz doit être prétraité dans deux colonnes d'absorption où l'eau est l’agent de lavage afin de réduire sa température, son taux d'humidité et la fraction en goudron lourd. Seuls le benzène et le toluène restent dans le gaz produit après les colonnes d'absoption. Ensuite, le gaz s'écoule sur des plaques refroidies sur lesquelles un dépôt/ condensation a lieu. Au-dessous de 5°C, le benzène forme une couche de givre poreuse tandis que le toluène se condense sous forme liquide. L'élimination de goudron à basse température induit le givrage de la vapeur d'eau restant dans le gaz produit en plus du givrage du CO2 en dessous de -95°C. Les résultats de simulation ont permis d'analyser l'impact des conditions opératoires sur l'élimination des goudrons et de préciser l'énergie requise pour l'élimination du goudron. Enfin, une analyse technico-économique a montré que l'élimination du goudron à basse température est une solution prometteuse. Le taux du coût total du système frigorifique proposé est réduit en intégrant le froid du gaz produit dans le cycle de réfrigération. Ainsi, cette thèse établit les bases d'une nouvelle méthode d'élimination des goudrons à basse température.

This thesis focuses on the tar treatment process that enables the conversion of the producer gas obtained from biomass gasification into methane through a catalytic methanation. To do so, the tar content (including BTX) should be reduced to 1 mg.Nm-3. Tar treatment processes present to date an economic burden and an energy penalty. Consequently, psychrometric charts are developed for the tar representative components in the producer gas. Based on the charts, a temperature of -110°C is required to reach the acceptable tar content. Therefore, low temperature processes for tar removal are proposed. However, the gas should be pre-treated in two water-based scrubbers in order to reduce its temperature, its moisture content and its heavy tar fraction. Only benzene and toluene remain in the producer gas after the scrubbers. Afterwards, the gas flows over cooled plates over which a simultaneous deposition/condensation takes place. Below 5°C, benzene forms a porous frost layer while toluene condenses as a liquid. The tar removal at low temperatures, induces the water vapor frosting remaining in the producer gas in addition to CO2 frosting below -95°C. The simulation results allowed to analyze the impact of the operating conditions on the tar removal and the required energy for tar removal. Finally, a techno-economic analyses showed that tar removal at low temperature is a promising solution. The total cost rate of the proposed refrigeration system is reduced by integrating the cold of the producer gas in the refrigeration cycle. Hence, this thesis establishes the basis of a new method for tar removal at low temperatures.