Etude du vieillissement des aérosols inorganiques industriels en milieu urbain

Study of secondary inorganic industrial aerosols aging in urban area

• Auteur / Autrice : Sarah Guilbaud
• Direction : Karine Deboudt, Pascal Flament
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Optique et lasers, Physico-chimie, Atmosphère
• Date : Soutenance le 20/12/2018
• Etablissement(s) : Littoral
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de physico-chimie de l'atmosphère (Dunkerque, Nord) - Laboratoire de Physico-Chimie de l'Atmosphère / LPCA
• Jury : Président / Présidente : Bernard Grobety
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Camille Dumat, Marie Choël, Ari Setyan
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Bernard Grobety, Camille Dumat

Mots clés

Mots clés contrôlés

Aérosols atmosphériques

Aérosols

Pollution atmosphérique

Mots clés libres

Industrie

Particules fines

Aérosols inorganiques secondaires

Processus de vieillissement

État de mélange

Cryo-microscopie

Industry

Fine particles

Secondary inorganic aerosols

Aging processes

Mixing state

Cryo-microscopy

Résumé

Lors de leur séjour dans l’atmosphère, les aérosols sont soumis, entre autres, à des processus d’agrégation, ainsi que de condensation sur leurs surfaces. Ces processus, dit de vieillissement, dépendent du temps de résidence des particules dans l’atmosphère, des conditions météorologiques et de l’environnement chimique rencontré. Cette étude vise à caractériser l’aérosol inorganique et étudier son évolution physico-chimique sur quelques dizaines de milliers de mètres, dans les panaches industriels et urbains où les concentrations atmosphériques en particules fines (PM₁₀) sont relativement élevées. Il s’agit notamment de rendre compte de l’évolution des particules d’aérosol primaire lors d’épisodes de formation d’aérosols secondaires inorganiques.Dans ce cadre, dans un premier temps, une nouvelle méthodologie d’analyse des aérosols inorganiques, à basse température, par cryo-microscopie électronique (cryo-TSEM-EDX) a été mise au point. L’enjeu était notamment de rendre compte de l’état de mélange des composés atmosphériques d’origine secondaire (composés semi-volatils), avec l’aérosol primaire. Ces développements analytiques ont tout d’abord été réalisés à l’aide de composés modèles, avant d’être validés sur particules environnementales. Dans un second temps, l’étude des processus physico-chimiques mis en jeu lors du vieillissement des aérosols, à l’échelle locale (quelques kilomètres), a été réalisée au cours d’une campagne intensive de terrain sur le dunkerquois, visant à étudier plus particulièrement l’évolution des émissions industrielles en milieu urbain. Des prélèvements ont ainsi été réalisés en bordure de zone industrielle et sur de sites "récepteurs" sous l’influence potentielle des émissions industrielles. Les analyses réalisées sur ces particules par cryo-SEM-EDX ont notamment montré qu’en zone péri-urbaine, à quelques kilomètres de la zone industrielle, des particules émises par la sidérurgie, comme les oxydes de fer, évoluaient rapidement, pour se retrouver, en mélange interne, associés à de la matière organique particulaire. En parallèle, nous avons pu caractériser, sur ces sites récepteurs, la présence d’aérosols inorganiques secondaires absents de la zone source et donc formés au sein de l’air ambiant, lors du survol de l’agglomération dunkerquoise.

During their transport in the atmosphere, aerosols are subject, for example, to aggregation and condensation processes on their surfaces. These processes, so-called aging, depend on particle residence time in the atmosphere, meteorological conditions and chemical environment. This study aims to characterize inorganic aerosols and to highlight their physico-chemical evolution on a few tens of thousands meters, from an industrial area to the urban environment of Dunkirk (Northern France), in which PM₁₀ concentrations are quite important. It notably includes reporting on the evolution of primary particles during the formation of secondary inorganic aerosols. First, a new analytical methodology of inorganic aerosols, at low temperature, with cryo-electronic microscopy (cryo-TSEM-EDX) has been developed. Our goal was to characterize the mixing state of secondary atmospheric components (semi-volatile components) with primary aerosols. These analytical developments have been realized with model particles, before validation on real atmospheric particles. In a second time, the study of physico-chemical processes involved in the aging of industrial inorganic aerosols has been undertaken through an intensive field campaign. The objective is to describe the particles evolution between the industrial zone and receptor sites located in the suburb of Dunkirk. Our main results show that Fe-rich particles (Fe oxides), released in the atmosphere by steelworks, incorporate particulate organic matter in a few kilometers, between the source and receptor sites. In addition, the formation of secondary inorganic aerosols (SIA), not present at the source, has been evidenced. Clearly, these SIA have been formed during the transport of air masses over the urban area.