Étude de l’influence des caractéristiques physiques des poudres UO2 sur leurs propriétés rhéologiques

Study of influence of physical characteristics of UO2 powders on their rheological properties

• Auteur / Autrice : Ahmed Madian
• Direction : Khashayar Saleh
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des Procédés Industriels et développement durable : Transformations intégrées de la matière renouvelable (EA-4297)
• Date : Soutenance le 15/01/2019
• Etablissement(s) : Compiègne
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale 71, Sciences pour l'ingénieur (Compiègne)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Uranium

Réacteurs nucléaires

Combustibles nucléaires

Rugosité

Fragmentation

Cisaillement (mécanique)

Mélanges (chimie)

Dynamique des fluides

Granulométrie

Rhéologie

Poudres

Mots clés libres

Remplissage

Caractéristiques physiques

Écoulement

Pressage

Sphéroïdisation

Filling

Powder

Physical characteristics

Shear

Flow

Rheology

Uranium

Résumé

Le combustible nucléaire pressenti pour les réacteurs de quatrième génération à neutrons rapides refroidis au sodium présente différentes caractéristiques qui le différencient du combustible utilisé dans les Réacteurs à Eau Pressurisée, notamment : une structure homogène (U,Pu)O2, une géométrie annulaire et une forte teneur en PuO2. Le procédé de fabrication des pastilles de combustible comprend la réalisation d’un mélange UO2/PuO2 par cobroyage suivie d’une mise en forme par pressage. Cependant, le mélange UO2/PuO2 cobroyé n’a pas les propriétés adaptées à un remplissage reproductible des moules de presses annulaires. Il s’agit donc d’identifier une opération intermédiaire, entre le cobroyage et la mise en forme, pour faciliter le remplissage des moules. Pour orienter le choix de cette opération, une étude à effets séparés a été réalisée sur des granulés d’UO2, considérés représentatifs de la poudre broyée en première approche. Les caractéristiques physiques cibles qui ont été étudiées sont la granulométrie et la morphologie (état de surface) de la poudre. Ainsi, des mélanges de granulés de tailles différentes ont été caractérisés pour évaluer l'influence de la quantité de fines (particules inférieures à 100 μm) sur les propriétés rhéologiques. En parallèle une intercomparaison entre les cellules de cisaillement de volumes et de types différents (Cellule de Schulze et FT4) a été effectuée afin d’avoir un bon compromis entre la quantité de poudre utilisée et la qualité des résultats. Un premier objectif a été de déterminer quelle proportion de fines est acceptable. Par ailleurs, pour évaluer l’effet de l’état de surface des granulés, une opération de type sphéroïdisation a été réalisée. Elle conduit à modifier la rugosité des granulés. Il a été montré que le taux de fines et la rugosité de surface sont deux paramètres influents qui permettent de modifier les propriétés rhéologiques. Notamment dans le cadre de ces travaux, la présence de fines de moins de 100 μm ne semble pas avoir d’impact négatif sur la mise en écoulement jusqu’à une proportion proche de 10%m. Par contre d’autres propriétés telle que la perméabilité sont sensibles à la proportion de fines même en dessous de 10%m. Une opération de sphéroïdisation permet d’améliorer les propriétés de mise en écoulement de la poudre même au-delà de 10%m de fines. Ces résultats font apparaitre deux modes d’action possibles qui sont la sélection granulométrique et la sphéroïdisation, cette dernière semblant la plus adaptée pour notre application.

The nuclear fuel for the fourth generation sodium-cooled fast neutron reactors presents characteristics which differentiate it from that used in Pressurized Water Reactors: a homogeneous structure (U,Pu)O2, an annular geometry and a high content of PuO2. The manufacturing process of the fuel pellets starts with the realization of a UO2/PuO2 mixture by co-grinding followed by forming by pressing. However, the UO2/PuO2 mixture does not exhibit the suitable properties for a reproducible filling of annular press moulds. An intermediate operation, between the co-grinding and the shaping, is necessary to facilitate the filling of the moulds. To direct the choice of this operation, a separate effects study was carried out on UO2 granules, considered as representative of the crushed powder in a first approach. The investigated target physical characteristics are the powder size distribution and morphology. Therefore, mixtures of granules of various sizes were characterized to evaluate the influence of the quantity of fines (particles with a size lower than 100 μm) on the rheological properties. In parallel an intercomparison study between shear cells of different volumes and types (Schulze cell and FT4) was carried out in order to have a good compromise between the quantity of powder used and the quality of the results. A first objective was to determine the proportion of fines acceptable. Then to evaluate the effect of the surface quality of the granules, an operation of spheroidization was carried out. This resulted in modifying the granules roughness. It has been shown that both the fines ratio and the surface roughness are influential parameters that make it possible to modify the rheological properties. In particular within the framework of this study, the presence of fines with a size lower than 100 μm does not seem to have a negative impact on incipient flow up to about 10 w%. On the contrary, other properties such as permeability are sensitive to the fines amount, even below 10 w%. A spheroidization stage enables to improve incipient flow properties of the powder even above 10 w% of fines. These results lead to two possible action modes, which are the grain size selection and the spheroidization, the latter being the most adapted for our application.