Méthodes complémentaires pour l'étude de verres et liquides fondus sur grands instruments : structure et dynamique.

by Marlène Leydier

Doctoral thesis in Sciences des matériaux

Under the supervision of Louis Hennet.

Thesis committee President: Marie-Louise Saboungi.

Thesis committee members: Louis Hennet, Marie-Louise Saboungi, Daniel Neuville, Annie Pradel, Salvatore Magazu, Dominique Thiaudière.

Examiners: Daniel Neuville, Annie Pradel.

  • Alternative Title

    Complementary methods to study glasses and melts at large scale facilities


  • Abstract

    In this work, large scale facilities (neutron and synchrotron sources) were used for studying the structure and dynamic of disordered materials (liquids and glasses). In particular, three studies are presented. The first is a structural study of Ln2O3-Al2O3-SiO2 glasses where Ln represents the cations Sc, Y and La. We combined the results obtained from x-ray and neutron diffraction and x-ray absorption experiments. This work is focused on the determination of the interatomic distances and coordination numbers for the three pairs Si-O, Al-O and Ln-O. The second is a study of the iron oxide FeO in the liquid state. Photoemission experiments at the iron absorption edge were associated with x-ray and neutron diffraction measurements. The results obtained made it possible to define a consistent structural model for liquid FeO. The third is a study of the dynamics in CaAl2O4 melts. From inelastic x-ray scattering experiments, it was possible to determine the apparent and isothermal sound velocities as well as the longitudinal viscosity. These measurements were complemented by quasielastic neutron scattering experiments from which atomic diffusion coefficients were determined. This work shows the interest of combining various experimental techniques for studying glasses and melts and points out the need to associate also modelling techniques such as molecular dynamics simulations.


  • Abstract

    Ce travail se place dans le cadre de l’utilisation des grands instruments (sources de neutrons et synchrotrons) pour l’étude de la structure et de la dynamique de matériaux désordonnés (liquides et verres). En particulier, trois études sont présentées. La première, est une étude structurale de verres Ln2O3-Al2O3-SiO2 où Ln représente les cations Sc, Y et La. Nous avons combiné des résultats obtenus par diffraction des rayons X et des neutrons et par absorption des rayons X. L’étude est focalisée sur la détermination des distances interatomiques et des coordinences pour les trois paires Si-O, Al-O et Ln-O. La seconde est une étude structurale de l’oxyde de fer FeO à l’état fondu. Des expériences de photoémission de rayons X au seuil d’absorption du fer ont été associées à des mesures de diffraction de rayons X et de neutrons. Les résultats obtenus ont permis de définir un modèle structural cohérent pour le FeO liquide. La troisième est une étude de la dynamique dans le composé CaAl2O4 fondu. La diffusion inélastique des rayons X a permis de déterminer les vitesses du son apparente et isotherme ainsi que la viscosité longitudinale. Ces mesures ont été complétées par des expériences de diffusion quasiélastique de neutrons à partir desquelles il a été possible de déterminer des coefficients de diffusion atomique. Ce travail montre l’intérêt de combiner différentes techniques expérimentales pour l’étude des verres et des milieux fondus. Il montre également la nécessité d’associer aussi des techniques de modélisation comme la dynamique moléculaire.


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