Oxydation du méthane dans les effluents de moteurs à gaz fonctionnant en mélange pauvre sur des catalyseurs à base de métaux précieux

Methane oxidation over noble metal based catalysts for NGV's exhausts of lean-burn natural gas motors

• Auteur / Autrice : Grégory Lapisardi
• Direction : Patrick Gelin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance en 2007
• Etablissement(s) : Lyon 1

Mots clés

Mots clés contrôlés

Palladium

Effets du soufre

Platine

Méthane

Oxydation

Résumé

Le présent travail concerne l’étude de catalyseurs à base de Pt et de Pd pour l’oxydation totale du méthane en vue de son élimination des effluents de moteurs à gaz fonctionnant en mélange pauvre (GNV, cogénération). Des catalyseurs monométalliques de Pd et de Pt et bimétalliques PdxPt1-x ont été déposés sur Al2O3 et SnO2 et étudiés. L’influence d’un vieillissement sous atmosphère humide permettant de simuler un fonctionnement de longue durée a été examinée. Les catalyseurs bimétalliques déposés sur Al2O3 et riches en Pd se révèlent plus performants que le catalyseur référence Pd/Al2O3 : meilleure résistance au vieillissement, meilleure activité en atmosphère humide. Ces propriétés sont reliées à une interaction de Pt avec Pd, interaction révélée par différentes techniques physico-chimiques. L’utilisation de SnO2 comme support ne permet pas d’améliorer les performances catalytiques des catalyseurs mono ou bimétalliques. Tous les catalyseurs étudiés se désactivent en présence de poisons soufrés (H2S, SO2) par empoisonnement des sites actifs. La stabilité des espèces poisons dépend du métal, du support utilisé et de la température de réaction

The present work concerns the study of catalysts based on Pt and Pd for the total oxidation of methane with the aim of its removal from lean-burn gas motors exhausts (NGV, cogeneration). Monometallic Pd and Pt catalysts and bimetallic PdxPt1-x catalysts were deposited on Al2O3 and SnO2 and studied. The influence of a mild steam ageing under wet atmosphere simulating along-term use was examined. Pd-rich bimetallic catalysts on Al2O3 exhibit better catalytic properties than the reference Pd/Al2O3 catalyst: better resistance upon ageing, better activity in wet atmosphere. These properties are related with an interaction of Pt with Pd, interaction revealed by various physico-chemical techniques. The use of SnO2 as support does not allow to improve the catalytic performances of mono or bimetallic catalysts. All the studied catalysts deactivate in the presence of sulphur-containing compounds (H2S, SO2) due to poisoning of active sites. The stability of the poison species depends on the metal, the support used and the reaction temperature.