Adsorption de Cs+, Ni2+ et des lanthanides sur une kaolinite et une smectite jusqu'à 150°C : étude expérimentale et modélisation

Adsorption of cs +, ni2 + and lanthanides onto a kaolinite and Na-montmorillonite up to 150°c : an experimental and modeling study

• Auteur / Autrice : Emmanuel Tertre
• Direction : Gilles Berger, Sylvie Castet
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Géochimie expérimentale
• Date : Soutenance en 2005
• Etablissement(s) : Toulouse 3

Mots clés

Mots clés contrôlés

Échange d'ions

Effet isotopique

Argile -- Analyse

Kaolin

Adsorption

Métaux des terres rares

Mots clés libres

Adsorption sur les argiles

Hydrothermal

Césium

Nickel

Lanthanides

Spectroscopiques de surface

Modèle de complexation de surface

Résumé

L'objectif de cette étude est d'évaluer l'effet d'une augmentation de température sur les propriétés d'adsorption des minéraux argileux. La sorption et la désorption de Cs+, Ni2+ et Ln3+ sur une montmorillonite et une kaolinite ont été étudiées par des expériences " batch ", de 25 à 150°C, et dans différentes conditions de pH et de forces ioniques. Des enthalpies de sorption comprises entre 0 et 80kJ/mol environ ont ainsi été calculées. Pour l'europium, des analyses spectroscopiques de surface ont confirmé que le mécanisme impliqué était bien un mécanisme d'adsorption, y compris à 150°C. De plus, par cette méthode nous avons pu caractériser qualitativement les équilibres d'adsorption mis en jeu. Une étude d'acido/basicité des surfaces des argiles a également été menée afin d'évaluer l'effet de la température sur la charge de surface de ces minéraux. Enfin, un modèle incluant sites de bordures et sites structuraux nous a permis d'interpréter à la fois les données de titrages acido/basiques et les données de sorption obtenues pour l'europium.

The motivation for this study is to assess the temperature effect on the clay minerals sorption properties. Sorption and desorption of Cs+, Ni2+ et Ln3+ onto a montmorillonite and a kaolinite were performed by batch experiments between 25 and 150°C, and in different pH and ionic strengths conditions. Sorption enthalpies varying between 0 and 80kJ/mol were then calculated. For europium, surface spectroscopic analyses confirmed that the mechanism involved is adsorption, including at 150°C. Moreover, this method allowed us to obtain qualitatively the different adsorption equilibrium occurring during the reaction. An acid/base study of the clay surfaces was performed in order to assess the temperature effect on the surface charge of these minerals. Then, a surface complexation model including edge sites and structural sites was proposed to interpret the acid/base data and the europium sorption data.