Oxydation du phénol en milieu aqueux par le peroxyde d'hydrogène en présence de catalyseurs à base d'argile pontée par des piliers mixtes Al-Fe : identification des espèces actives et approche cinétique de la réaction

by Erwan Guélou

Doctoral thesis in Chimie appliquée

Under the supervision of Jean-Michel Tatibouët.

  • Alternative Title

    Catalytic wet peroxide oxidation of phenol in presence of mixed Al-Fe pillared clays : active species characterization and kinetical approach of the reaction


  • Abstract

    The catalyst used (FAZA) is very efficient (full phenol conversion into 2 hours ; 80% of phenol mineralization after 4 hours) and highly stable (no deactivation after 550h). The better conditions are obtained when the pH is adjusted to 3. 7, in presence of dissolved oxygen in the reaction medium. A kinetic study has shown that the reaction order with respect to phenol is 1, however it's 0 with respect to hydrogen peroxide. The ESR characterization of the catalyst has shown that the more actives sites are the iron isolated species linked to alumina pillars, introduced during the pillarisation step. An ESR study using a spin trapping molecule (DMPO) in presence of the catalyst has shown that hydroxyl radicals are the active oxidative species.


  • Abstract

    Le catalyseur utilisé (FAZA) est très actif (conversion totale du phénol en 2 heures ; 80% de minéralisation du phénol en 4 heures) et très stable (pas de désactivation en 550h de fonctionnement). Les conditions optimales sont obtenues en milieu parfaitement aéré, à un pH de 3,7. Une étude cinétique a montré que l'ordre réactionnel par rapport au phénol est égal à 1, alors qu'il est nul par rapport au peroxyde d'hydrogène. La caractérisation par RPE des catalyseurs a montré que les sites les plus actifs sont des espèces fer isolées vraisemblablement liées aux piliers d'alumine, introduits lors du pontage. Une étude par RPE à l'aide d'un piégeur de radicaux (DMPO) en présence de catalyseur a montré que les radicaux hydroxyles sont les espèces oxydantes actives.

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Informations

  • Details : [8]-169 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. 233 réf.

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