Recherche de catalyseurs peu sensibles à la présence de monoxyde de carbone pour piles à combustible PEMFC alimentées en gaz de reformage

New carbon monoxide-tolerant electrocatalyst for PEMFC fed by hydrogen from reforming

• Auteur / Autrice : Aude-Claire Boucher
• Direction : Nicolas Alonso-Vante, Claude Lamy
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie théorique, physique, analytique
• Date : Soutenance en 2002
• Etablissement(s) : Poitiers
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ingénierie chimique, biologique et géologique (Poitiers2000-2008)
• Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université de Poitiers. UFR des sciences fondamentales et appliquées

Mots clés

Mots clés contrôlés

Métaux de transition -- Complexes

Nanoparticules

Catalyseurs à base de métaux de transition

Électrocatalyse

Résumé

Le but de ce travail était de préparer des catalyseurs bimétalliques à base de platine destinés à la préparation d'anodes pour piles à combustible alimentées en hydrogène provenant de gaz de reformage et donc contenant quelques ppm de monoxyde de carbone. Le CO empoisonne le platine qui sert traditionnellement d'anode à ce type de pile ce qui provoque une chute de ces performances. L'addition d'étain permet de diminuer le potentiel d'oxydation du CO et de rendre le catalyseur moins sensible à ce poison. Un nouveau mode de préparation de catalyseurs Pt-Sn, présentant une bonne tolérance au monoxyde de carbone, a été mis au point au cours de cette thèse. Ce matériau est constitué de particules nanométriques (environ 2 nm) homogènes constituées uniquement de la phase Pt3Sn. Ce catalyseur a finalement été testé comme anode de pile à combustible. Il s'empoisonne moins que le catalyseur PtSn(3:1)/C E-TEK et possède une bonne stabilité.

The aim of this work was to prepare and to characterize platinum-based bimetallic catalyst before testing their electrocatalytic activities, as fuel cell anode, in presence of some ppm of carbon monoxide. In order to avoid platinum poisoning, another metal such as tin is added. This process results in a material more tolerant to CO. A supported Pt-Sn catalyst was prepared by a chemical route, using a platinum carbonyl complex. This material was characterized by physical and chemical methods which indicate that it is constituted of nanostructured Pt3Sn particles. These particles have a narrow distribution size with a mean diameter of approximately 2 nm. Its activity towards CO, particularly in fuel cell conditions, was compared with an analogue commercial catalyst. This electrochemical study shows that the catalyst prepared from the carbonyl precursor is less sensitive to CO than the commercial one.