Effets de l'énergie interne sur l'évaporation unimoléculaire, la photoévaporation et la fission de petits agrégats atomiques : Approches expérimentales et théoriques

Internal energy effects on the unimolecular evaporation, the photoevaporation and the fission of small atomic clusters. : Experimental and theoretical approaches.

• Auteur / Autrice : Bruno Concina
• Direction : Philippe Cahuzac
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 2002
• Etablissement(s) : Paris 11

Mots clés

Mots clés libres

@Temperature

@Energie cinétique libérée

@Echange de charge

Résumé

Cette thèse est consacrée aux effets de température sur l'évaporation et la fission de petits agrégats atomiques. L'étude de l'énergie cinétique libérée par évaporation unimoléculaire a été menée sur de petits agrégats de sodium et de strontium. Elle permet de caractériser de manière fine le phénomène même d'évaporation. Ainsi, la comparaison entre l'expérience et un modèle statistique met en évidence les effets dus à la rotation de l'agrégat fils et à l'anharmonicité de ses vibrations (dans le cas des agrégats de sodium). Nous avons également étudié le rôle de la position de l'état de transition (pour les agrégats de strontium). Nous avons prolongé cette étude par celle de l'énergie cinétique libérée par photoévaporation de petits agrégats de strontium : les mesures sont comparées aux prédictions d'un modèle statistique qui décrit les cascades de photoévaporations en tenant compte de la distribution d'énergie interne des agrégats. Tout comme l'absorption d'un photon, l'interaction avec un atome peut donner lieu à un dépôt d'énergie. Certaines collisions d'échange de charge entre agrégats d'alcalins doublement chargés et atomes alcalins en sont un exemple. Nous avons estimé le dépôt d'énergie associé à ces échanges de charge par l'analyse de l'évaporation post collisionnelle. Cette thèse a également porté sur la fission d'agrégats d'alcalins doublement chargés. Nous avons déterminé expérimentalement l'importance relative des canaux de fission. Celle-ci ne peut être expliquée de manière satisfaisante que grâce à la prise en compte d'effets thermodynamiques.

This thesis deals with the temperature effects on the evaporation and the fission of small atomic clusters. The study of the kinetic energy released by unimolecular evaporation has been carried out on small sodium and strontium clusters. It allows the detailed characterization of the evaporation process. The comparison between the experiment and a statistical model shows the effects due to the sub-cluster rotation and the anharmonicity of its vibrations (in the case of sodium clusters). We have also studied the role of the transition state position (for strontium clusters). As an extension of this work, we have studied the kinetic energy released by photoevaporation of small strontium clusters : the measurements are compared to the predictions deduced from a statistical model. This model describes the series of photoevaporations taking into account the internal energy distribution of the clusters. Like for a photon absorption, the interaction with an atom can lead to an energy deposit. It is the case of some charge exchange collisions between doubly charged alkaline clusters and alkaline atoms. We have evaluated the energy deposit associated to these charge exchanges by the analysis of the post-collision evaporation. This thesis also deals with the fission of doubly charged clusters of alkaline atoms. We have experimentally determined the relative weight of the fission channels. These results are explained by thermodynamical effects.