Influence de la radiolyse alpha de l'eau sur l'alteration de la matrice uo 2 du combustible nucleaire use

• Auteur / Autrice : JEAN-FRANCOIS LUCCHINI
• Direction : Eric Simoni
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences et techniques
• Date : Soutenance en 2001
• Etablissement(s) : Paris 11

Résumé

Dans le cas d'un eventuel entreposage de longue duree ou stockage direct en formation geologique profonde des combustibles nucleaires uses, il s'avere necessaire d'etudier le comportement a long terme de la matrice uo 2 du combustible irradie en milieu aqueux, en presence de rayonnements ionisants. Ce travail a consiste a apporter des elements de connaissance sur le role de la radiolyse de l'eau aeree sur l'alteration de uo 2. Des experiences d'irradiations d'interfaces uo 2/eau distillee aeree par un faisceau externe d'ions he 2 + a des flux tres eleves, avec renouvellement integral de la solution toutes les heures, ont ete realisees au moyen d'un dispositif experimental original. La caracterisation de la surface des disques uo 2 lixivies et irradies a mis en evidence une corrosion intragranulaire, ainsi que la formation de peroxyde d'uranium. L'analyse des solutions a revele un relachement d'uranium en solution de 3 a 4 ordres de grandeur plus important sous irradiation que hors irradiation. Les concentrations en h 2o 2 et h 3o +, produites par la radiolyse de l'eau, semblent etre influencees par la presence de l'interface d'oxyde d'uranium, et insuffisantes pour expliquer les relachements d'uranium observes sous irradiation. Des experiences en cellule blindee, de lixiviations de combustibles irradies uox (fragments degaines et troncons gaines) dans une eau aeree, ont ete aussi effectuees dans cette etude. Les concentrations en uranium relache sont alors relativement faibles, et h 2o 2 n'est pas detecte en solution. En terme de cinetique, sur 1 heure, les vitesses de relachement en eau aeree du combustible use et de uo 2 non irradie, sont de l'ordre du mg. M 2. J 1, et celles relatives a uo 2 irradie par he 2 + dans l'eau distillee aeree, de l'ordre du g. M 2. J 1. La comparaison des resultats obtenus pour les deux types d'experiences traduit une difference de comportement a la lixiviation entre un disque uo 2 irradie par les ions he 2 + et le combustible use uox.