Decomposition catalytique du protoxyde d'azote sur des catalyseurs a base de zeolithe

Catalytic decomposition of nitrous oxide over zeolites catalysts

• Auteur / Autrice : KARINE MALEFANT
• Direction : Jacques Lucas
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance en 1998
• Etablissement(s) : Rennes 1

Résumé

Le protoxyde d'azote est un gaz qui contribue a l'effet de serre et intervient dans la destruction de la couche d'ozone stratospherique. Sa concentration augmentant chaque annee, il devient urgent de developper des methodes qui permettent de le detruire. Ce travail a eu pour objectif la mise au point de catalyseur a base de zeolithe, pour la decomposition du n#2o en n#2 et o#2 et l'etude de la reaction. Nous avons montre que cette reaction pouvait se faire a temperature ambiante, mais l'oxygene reste lie a la surface du catalyseur et l'empoisonne. La desorption d'oxygene depend de la nature du catalyseur. Elle debute vers 350c. La temperature est plus basse avec des metaux precieux. La presence d'un agent reducteur (no ou ch#4) peut faciliter le depart des oxygenes et de ce fait accelere la vitesse de reaction. L'effet depend de la nature du cation : no a un effet positif sur les zeolithes au fer, un effet negatif sur celles au rhodium, et demeure sans effet sur les systemes au cobalt et cuivre. L'effet negatif de no peut etre attribue a une adsorption competitive entre no et n#2o sur les sites actifs. Ch#4 favorise egalement l'activite des zeolithes au fer et au cobalt, mais avec ce dernier l'exaltation n'a lieu que si la reaction se fait en absence d'oxygene, dans le cas contraire, tout le methane est oxyde par l'oxygene moleculaire. La presence d'eau provoque une inhibition des catalyseurs : elle est reversible pour les zeolithes au fer et cobalt, irreversible pour celles au cuivre. D'autres parametres ont ete etudies : teneur en oxygene, en protoxyde d'azote. Leur influence differe suivant le type de catalyseur. Il apparait ainsi, que l'utilisation d'un catalyseur depend fortement de la composition du gaz a traiter. Pour le traitement des effluents des unites d'acide nitrique, nous suggerons une ferrierite echangee au fer. Une activite catalytique exaltee en presence de no et une stabilite hydrothermique en font un catalyseur prometteur pour ce type d'application.